文档介绍：中南大学
硕士学位论文
钕锰钙钛矿型氧化物制备及氧还原催化性能研究
姓名:程翔
申请学位级别:硕士
专业:应用化学
指导教师:周德璧
20090522
摘要,,氧电极,氧还原,钙钛矿,扑寻找廉价而且催化活性高的氧电极催化剂一直是研制碱性燃料电池的关键问题之一。本文研究了用溶胶凝胶常规加热法和微波烧结法制备催化效果良好的钙钛矿型氧化物。用等表征手段对催化剂进行了表征和物相分析。用线性扫描法⒔涣髯杩辜际以及计时电流法等电化学方法研究了它们在碱性介质中对氧的电化学还原用溶胶凝胶常规加热法制备时,首先制备了以柠檬酸为配体的催化剂前驱体固凝胶,后经燃烧得到了性能稳定的复杂氧化物,显示了时空气气氛和氧气气氛下电流密度分别能达到.·和.·~;研究了一系列最佳制备条件。研究了微波烧结法制备氧化物,制备得到的氧化物催化剂,颗粒均匀,粒径达到.,.·‘牡缌髅芏取以制备得到的作为空气电极催化剂,组装了锌空气燃料电池,初步研究了电池的放电性能。在气体扩散电极中,碳素材料是催化剂的载体,同时又对氧还原提供活性部位,与催化剂发生协同催化效果,作用十分复杂。催化过程中,氧首先吸附在反应三相界面的碳载体上,研究氧的吸附过程对了解催化剂的催化机理具有十分重要的意义。本文利用密度泛函理论ü齅计算软件的?槎匝醴肿釉谑墨表面的吸附过程进行了模拟计算和理论研究。硕士学位论文摘要
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日期:翌年三月竺日作者签名:叠盏亟一学位论文版权使用授权书原创性声明作者签名:互型丝翌一本人声明,所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了论文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得中南大学或其他单位的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。本人了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留学位论文并根据国家或湖南省有关部门规定送交学位论文,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以采用复印、缩印或其它手段保存学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》,并通过网络向社会公众提供信息服务。
绪论急。因为氢能的优势明显,清洁、高效,因此得到各国政府的大力支持,加上各种能源动力企业对燃料电池的发展信心十足,所以燃料电池未来市场将有巨大的与规模经济效益,燃料电池的生产成本与使用成本将下降,竞争力提高,燃料电池潜在的市场将会逐步发展起来。现在对于便携式燃料电池的需求相当少,,它是决定电池性能优劣的关键因素,而其合金为主的催化剂,虽然铂在低温燃料电池中是一种很好的氧还原催化剂,但很好的促进的分解。从而使电池的工作电压提高,放电容量增加,在碱性将其作为催化剂制备成了空气电极,研究了其在碱性介质中对拇呋晕⒉ḿ尤确椒ê铣闪烁祁芽笮透春涎趸颪..⒆魑4呋制备成了空气电极,研究了在碱性介质中对拇呋阅堋匀芙耗撼9婕尤确椒ê臀⒉ḿ尤确椒ê铣裳趸锏闹票柑跫醒究,以求制各得到性能优越的呋牧稀捎肈密度泛函通过墨的过程进行了量子化学从头计算。在当今全球能源紧张的时代,寻找新能源作为化石燃料的替代品是当务之上升空间。尽管现在燃料电池的市场需求相当小,预计在随后的十年间,随着技术进步携式燃料电池市场将是从现在到年甚至更长时间增长最快的市场。应用于消费电子产品的燃料电池系统在近几年中逐步商业化。而金属空气燃料电池作为迅速发展起来和越来越广泛应用的电池,其重要性不言而喻,其中关键技术是氧电极。氧电极的性能又主要取决于催化剂的性能。因此,寻找经济、高效的氧还原催化剂一直是研究者追求的目标。氧还原催化剂种类较多,实际应用较多的是以铂或是它价格昂贵和易被毒化的缺陷限制了铂作为电催化剂的应用。钙钛矿型氧化物具有高的化学稳定性,相对经济的价格,好的催化活性,能条件下,对分子氧有良好的电催化还原活性以期取代贵金属作为燃料电池尤其是金属空气电池氧还原催化剂。主要工作内容匀芙耗撼9婕尤确ê铣闪烁祁芽笮透春辖鹗粞趸颪..舢,并性能。软件的?槎匝跗接谑硕士学位论文绪论
得到的氧化物性能优良,能适用于氧电极作为催化剂材料。物的粒度更细,获得了性能优越的呋牧稀捎肈密度泛函通过的过程进行算量子化学从头计算,通过在石墨分子上添加电荷的方式,模拟电极反应过程,这在文献中很少提到,研究目的是理论上研究寻找氧气的最匀芙耗撼9婕尤确ê臀⒉ㄉ战岱ㄖ票窷..淖罴阎票柑跫约钚越橹手锌掌缂ǖ闹