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福岛核事故发生时,有3个反应堆正在运行,但事故发生后4号反应堆也出现燃烧现象,因此确认放射性核素具体来自哪个反应堆以及是否有乏燃料池的释放是核事故评价的一个关键问题。福岛核事故发生时,1~3号反应堆堆芯约有256t核燃料[6],而4号堆的燃料池中还存放有多达1331t乏燃料,是1~4号乏燃料池中最大的一个[22]。因此,福岛核事故排放的Pu来源可能有两个:1~3号反应堆堆芯或1~4号乏燃料池。Schwantes等[22]、Kirchner等[23]以及日本原子能机构[21]通过计算给出了福岛核事故中1~3号反应堆堆芯和1~4号反应堆乏燃料池中Pu的同位素原子比与活度比。环境检测结果中,Shinonaga等[9]测量的空气样品、Zheng等[15]测量的落叶层样品以及Yamamoto等[7]测量的黑色物质(主要是降落灰)均可将福岛核事故作为所测量样品中唯一的Pu来源。与土壤样品不同的是,这3种样品中的Pu均没有受到全球沉降的稀释,可认为是核事故排放的实际值。将上述值作为环境样品测量结果与模拟计算得到的理论值进行比较,结果显示,无论是240Pu/239Pu,还是A(238Pu)/A(239+240Pu)均接近于1~3号反应堆堆芯值,而显著低于乏燃料池中的相关值(图1)。241Pu/239Pu虽然较堆芯的理论值小,但与乏燃料池中的理论值相比仍然相去甚远。另外Zheng等[6]也认为,堆芯和乏燃料池中的241Pu/239Pu可能被高估了。因此从来源看,在此次核事故中排放到环境中的Pu来源于1~3号反应堆堆芯,而并非来自于乏燃料池[6]。另外,Merz等[24]和Komori等[25]测量了事故发生后环境中的A(134Cs)/A(137Cs)并与堆芯和乏燃料池中的理论值进行了比较,依然得到与Zheng等相似的结论,即放射性核素来自于1~3号反应堆堆芯而非4号乏燃料池。[6]测量了核电站20~30km范围内的森林落叶层和土壤中的A(137Cs)/A(239+240Pu)。鉴于Pu在土壤-植物的迁徙因子很小(4×10-3~9×10-6),因此对于落叶层样品,可认为其中不含来源于全球沉降的Pu,测量得到的Pu全部来自于福岛核事故。基于Pu和Cs在环境中行为规律近似的假设,Zheng等[15]结合实际测量得到的A(137Cs)/A(239+240Pu)和Stohl等[26]估计的福岛核事故中137Cs排放总量,估算出福岛核事故向空气中排放的239+×109~×109Bq,略小于METI[27]×109Bq。利用239+240Pu总量,×109~×109Bq,×1011~×1011Bq,××1012Bq小1个数量级。另外,Yamamoto等[7]也计算了福岛核事故排放的Pu,得到的事故中238Pu和239+××109Bq。与切尔诺贝利核事故相比,福岛核事故排放的Pu总量较少,METI[27]、Zheng等[15]以及Yamamoto等[7]计算得到的福岛核事故Pu的排放量与切尔诺贝利核事故的比较示于图2。其中切尔诺贝利核事故Pu的排放量数据来源于Kruger等[28]、IAEA[29]、Harrison等[30]和Devell等[31]。,福岛核事故中Pu排放量约为切尔诺贝利核事故排放总量的万分之一,这与反应堆结构和事故过程等因素有关。切尔诺贝利核电站使用的是老式石墨慢化沸水堆,没有自调自稳定性,而且反应堆外也无安全壳的保护。在工人操作失误的情况下发生了堆芯的爆炸,事故发生后大量放射性物质不受限制地排放到环境中。相比之下,福岛核电站采用的是重水慢化沸水堆,功率具有自稳定性,最重要的是在反应堆外有一层安全外壳,事故中堆芯发生了熔化,但并未爆炸。发生的氢气爆炸也只是在安全壳和厂房之间,因此大量的放射性物质都被限制在了安全壳内,使得释放到环境中的放射性远小于切尔诺贝利核事故。3海洋环境中可能存在的来自福岛核事故的Pu污染