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朱聪;吕江毅;李兴虎
【摘 要】To estimate the pulse power capability of high power lithium ion battery, an electrochemical model for lithium ion battery is developed firstly based on porous electrode and concentrated solution theory. With the model, the change in battery terminal voltage can be predicted according to the charge/discharge current and operation temperature of battery, and hence the maximum pulse discharge/charge power permitted by lithium ion battery pack at present state can be estimated. Then, for verifying the effectiveness of the model, the dynamic response process of terminal voltage in a 3. 6V/8A · h lithium ion battery during 10s pulse charge/discharge with various current rates, and the acceptable 10s maximum pulse discharge/charge power of 144V/8A · h lithium ion battery pack under different SOCs and temperatures are measured on Arbin test bench. The results of tests show that when the pulse charge/discharge time exceeds 1s, the relative errors of the predicted terminal voltages are less than ±1% and the relative errors of the estimated maximum discharge/charge power of battery pack are less than ±3%. Finally, the effects of negative electrode porosity on the pulse power capability of battery pack are analyzed with the electrochemical model.%为估量功率型锂离子电池组的脉冲功率力量,首先基于多孔电极和浓溶液理论建立了锂离子电池的电化学模型,以便依据电池充放电电流和运行温度推测电池端电压的变化,,在
Arbin 台架上分别测量了 锂离子电池在不同等级电流下进展 10s
脉冲充放电时电池端电压的动态响应过程,和 144V/8A·h 锂离子电池组在不同SOC 和温度下可承受的 10s ,锂离子电池脉冲充放电时间大于 1s 后,电池端电压推测值的相对误差不超过±1％；电池组 10s 最大脉冲充放电功率估量值的相对误差不超过±3％.最终承受电化学模型分析了负极孔隙率对电池脉冲功率力量的影响.
【期刊名称】《汽车工程》
【年(卷),期】2025(035)004
【总页数】5 页(P298-302)
【关键词】功率型锂离子电池组;多孔电极;动态响应;脉冲功率
【作 者】朱聪;吕江毅;李兴虎
【作者单位】北京航空航天大学交通科学与工程学院,北京 100191
【正文语种】中 文
前言
功率型锂离子电池具有比功率高、充放电循环寿命长、自放电率低等特点，是混合动力汽车抱负的关心能源装置。该类电池组实际工作过程中需要频繁进展大功率的脉冲充放电。为避开锂离子电池组工作时消灭过充过放的状况，有必要对电池组当前状态下可承受的最大脉冲充放电功率进展正确估量。由于电池组当前状态下的脉冲功率力量随着电池组的运行时段发生变化，为便于电池组的治理，《Freedom Car 电池测试手册》[1]中依据下一代电动汽车中电池组的性能目标定义:电池组以
某一恒定电流完成 10s 脉冲充/放电并到达充/放电截止电压时电池组的脉冲功率即
为电池组当前状态下可承受的 10s 最大脉冲功率。文献[1]中利用 HPPC 脉冲试验对 PNGV 等效电路模型的参数进展识别，并据此对动力电池组可承受的 10s 最大
脉冲功率进展计算。由于锂离子电池组最大脉冲功率的具体数值与电池组的 SOC、运行温度、脉冲时间和老化程度等因素相关，该方法需要以大量的试验数据为根底。与等效电路模型不同，电化学模型不仅可以推测锂离子电池的最大脉冲功率，还能 反映电解液浓度、电极厚度和孔隙率等设计参数对电池脉冲功率力量的影响，从而 能对电池的设计参数进展改进或优化。但目前电化学模型主要集中应用于锂离子电 池单体的仿真争论，如文献[2]中基于电化学模型模拟了锂离子电池在不同设计参
数下和不同容量电池并联时的放电状况;文献[3]中利用电化学模型对锂离子电池的恒流放电和脉冲放电过程进展了仿真分析;文献[4]中利用电化学模型对锂离子电池不同工况下的充放电容量和电极电势进展了计算。文献[5]中基于电化学模型对276V/6A·h 锂离子电池组的功率特性进展了分析，但没有考虑电池设计参数变动对电池组脉冲功率力量的影响。本文中基于多孔电极和浓溶液理论建立了锂离子电池的电化学模型，能推测锂离子电池脉冲充放电时电池端电压的动态响应过程和电池组当前状态下可承受的最大脉冲充放电功率，并能反映电池设计参数对电池组脉冲功率力量的影响。
电化学模型
模型掌握方程
图 1 为锂离子电池工作原理示意图，图中 L 为电池总宽度，δ－为负极极片宽度， δsep 为隔膜宽度，δ+为正极极片宽度。锂离子电池的正负极材料均为多孔构造， 一般承受能够嵌锂的石墨作为负极材料，承受含锂的过渡金属氧化物作为正极材料， 常见的正极材料有 LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4 等。电池电解液由高纯有机溶
剂、电解质锂盐和必要的添加剂组成。依据多孔电极理论可知，电池的电极区域可
分为固相和溶液相，其中固相为电极材料中的活性物质颗粒，溶液相则为布满在孔
隙中的电解液。锂离子电池放电时，锂离子从负极活性物质外表脱嵌，经电解液通过隔膜向正极集中迁移，然后嵌入正极活性物质的晶格中，同时电子流经外电路形成电流;充电时与此相反，锂离子从正极活性物质中脱出，在外电压的驱使下经电解液嵌入负极活性物质中。
图 1 锂离子电池工作原理示意图
以负极材料靠近集流体底端为原点，电极垂直方向为 x 轴正方向，建立图 1 中所示坐标系，并假设:(1)电极中活性物质颗粒分布均匀且为半径相等的球体颗粒;(2)固相颗粒中锂离子的集中系数为常数，不随锂离子浓度而变化;(3)无视充放电过程中电池极片体积的变化，并假设极片孔隙率为常数;(4)单体电池内部温度全都;(5)不考虑电池内部的副反响。由欧姆定律可知，电极区域固相中的电荷传输满足:
边界条件为
式中:φs 为固相电势，V;σeff 为固相有效电导率，S/cm;j 为固相/溶液相界面处的反响电流密度，锂离子脱嵌时 j＞0，嵌入时 j＜0，A/cm3;I 为电池充放电电流， 充电时 I＞0，放电时 I＜0，A;Ax 为电极极片外表积，cm2。受电解液中锂离子浓度梯度的影响，欧姆定律不能准确描述溶液相中离子电荷的传输，可按下式进展修正[6]:
边界条件为
式中:φe 为溶液相电势，V;κeff 为溶液相锂离子有效电导率，S/cm;ce 为溶液相中锂离子浓度，mol/cm3;为溶液相中锂离子的有效集中迁移系数，A/cm。
依据浓溶液理论可知，电解液中锂离子的有效集中迁移系数可由下式计算:
式中:R 为通用气体常数，/(mol·K);Tbat 为电池温度，K;t0+为锂离子迁移系数，f±为电解液的活化系数，二者分别取定值 和 [4－5];F 为法拉第常数，96 487C/mol。由质量守恒可知，溶液相中锂离子浓度 ce 的变化可由下式计算:
边界条件为
式中:εe 为电极孔隙率;t 为电池运行时间，s;Deffe 为多孔电极中锂离子有效集中系数，cm2/s。
另依据 Butler-Volmer 方程可知，j 的计算式为
式中:ax 为单位体积电极所具有的活化面积，cm2/cm3;i0 为交换电流密度， A/cm2;αa 为阳极电子传递系数，αc 为阴极电子传递系数，二者均取定值 [4－ 5];RSEI 为 电 极 表 面 钝 化 膜 的 面 积 比 电 阻(ASR)，Ω·cm2;η 为活化过电势， η=φs－φe－U，U 为电极的平衡电极电势，主要由(cse/csmax)和 Tbat 打算，具体的关系式一般可通过拟合试验数据确定。i0 则可由下式计算[7]:
式中:k 为电极反响速率常数，/(·s);csmax 为固相中锂离子的最大浓度;cse 为固相/溶液相界面(即活性物质颗粒外表)的锂离子浓度，mol/cm3。以活性物质颗粒中心为原点建立球坐标系，则由 Fick 定律可知固相中锂离子浓度cs(mol/cm3)的变化可由下式计算:
边界条件为
式中:Ds 为固相中锂离子的集中系数，cm2/s;Rs 为活性物质颗粒半径，cm。电池端电压的推测值为
式中:Rx 为极片与集流体之间的接触电阻，Ω。
模型求解流程
沿 x 轴将单体电池分为 N 个掌握体，每个掌握体的长度为 Δx，假设掌握体中的电流密度 j 均匀分布，模型输入参数为电池充放电电流 I 和温度 Tbat，输出参数为各个掌握体中的 j 和掌握体界面处的 cse、ce、η、φs 和 φe。t 时刻模型输出参数值的计算步骤为:(1)限定 x=0 处的固相电势 φs(0，t)=0，并对溶液相电势 φe(0，t) 假设一个初始值;(2)利用(t－Δt)时刻的(cse/csmax)值求得平衡电极电势 U(0，t)， 求出活化过电势 η(0，t)，进而利用式(4)求得掌握体 1 中的 j(1，t)值;(3)利用式(1) 和式(2)并结合边界条件求得 x=Δx 处的 φs(Δx，t)和 φe(Δx，t)值，再按步骤(2) 求得掌握体 2 中的 j(2，t)值;(4)依次将前述步骤运用到后续掌握体便可获得整个负极区域的输出参数，此时再检验负极区域各个掌握体中 j 的累计和是否等于－I， 假设相等则所得结果即为 t 时刻负极区域的输出参数，假设不相等则须对 φe(0，t) 的初值进展调整，按同样步骤重求解各个输出参数的值，直至满足完毕条件为
止;(5)求得 t 时刻的 φe(δ－，t)值后，利用式(2)求得 φe(L－δ+，t)值，此时再对x=L－δ+界面处的固相电势 φs(L－δ+，t)假设一个初始值，同样通过对该初始值进展迭代调整便可求得正极区域的各个输出参数;(6)此时利用式(7)便可求得 t 时刻电池的端电压。分别利用式(3)和式(6)更各掌握体中的 ce、cse 值后重复步骤(1)～(6)即可求解(t+Δt)时刻的输出参数。
本文中所建立模型的物理对象为 ·h 锂离子电池，其负极活性物质颗粒为
LixC6，正极活性物质颗粒为 LiMn2O4，电解液溶剂为由碳酸乙烯酯/二甲基碳酸
酯(EC/DMC)组成的混合溶剂，电解质盐为六氟磷酸锂(LiPF6)。模型中相关物性参数的具体数值和确定方法可参见文献[4]、文献[5]和文献[7]，在此不再赘述。
模型与试验结果分析
端电压的动态响应
为验证本文中所建立模型的有效性，基于 Arbin 台架测量了 ·h 锂离子电池在不同工况下进展恒流脉冲充放电时其端电压的响应过程。试验过程中电池温度均为 25℃，脉冲充放电的时间均为 10s，电池脉冲电流的掌握精度为满量程的
±%，端电压的采集区分率为满量程的±%，采集时间间隔为 。图 2 为锂离子电池分别以不同电流进展 10s 恒流脉冲充放电时，电池端电压模型推测值 Upre 和实际测量值 Uexp 的变化过程，其中放电电流 Idis 分别为 8C、10C、12C，充电电流 Icha 分别为 4C、6C、8C，电池每次开头脉冲充放电时的荷电状态 SOC0 均为 50%。图 3 为锂离子电池分别以 10C、6C 电流进展 10s 恒流脉冲放电和充电时 Upre 和 Uexp 的变化过程，电池的 SOC0 分别为 30%、50%和70%。
图 2 不同电流下脉冲充放电时 Upre 和 Uexp 值的变化图 3 不同 SOC0 下脉冲充放电时 Upre 和 Uexp 值的变化
从图 2 和图 3 中可以看出，t＜1s 时 Upre 和 Uexp 之间的差异较大，这是由于电池开头脉冲充放电时电池内部的反响过于猛烈，模型难以准确跟随电池端电压的变化;t＞1s 后 Upre 和 Uexp 之间吻合得较好，Upre 在不同工况下的相对误差均不超过±1%。依据最大脉冲充放电功率的定义可知，对于电池组脉冲充放电时间大于 1s 的状况，本文中所建立模型均具有足够的精度对电池组的脉冲功率力量进展估量。
脉冲功率力量的估量
基于上述模型评估锂离子电池不同设计参数对电池组脉冲功率力量的影响时，可认
为电池组中各单体电池的性能参数全都;对已有锂离子电池组的脉冲功率力量进展评估时，模型中相关参数的具体取值应依据电池组中端电压最低和容量最小的单体电池确定。假设锂离子电池组由 m 只单体电池串联组成，以估算电池组 10s 最大脉冲放电功率为例，首先以电池组的脉冲放电电流 Idis 和运行温度 Tbat 作为模型输入参数，然后按上述步骤求解锂离子单体电池 10s 脉冲完毕时的端电压 Upre， 假设 Upre 到达放电截止电压，则 PdisM=mIdisUpre 即为电池组当前状态下的 10s 最大脉冲放电功率;假设 Upre 未到达或超出了截止电压，则须对 Idis 进展调整，直至满足条件为止。电池组 10s 最大脉冲充电功率 PchaM 的估算步骤与此类似。为验证电池组最大脉冲功率估量值 PdisM 和 PchaM 的有效性，基于 Arbin 台架对由 40 只单体电池串联组成的 144V/8A·h 锂离子电池组进展 HPPC 脉冲试验。试验电池组的放电截止电压为 120V，充电截止电压为 168V，电池组中单体电池不存在性能差异。按文献[1]中方法对试验数据进展处理即可得出电池组在不同 SOC 下可承受的 10s 最大脉冲放电功率 PdisH 和 10s 最大脉冲充电功率 PchaH。
图 4 为电池组运行温度分别为 20 和 30℃时，模型推测值 PdisM、PchaM 和基于试验数据所获得的 PdisH、PchaH 值随电池组 SOC 的变化状况。考虑到功率型锂离子电池组实际工作过程中被限定在肯定 SOC 范围内进展充放电，因此图 4 中仅在电池组 SOC 为 30%～70%的区间内对二者进展比照。
图 4 电池组不同 SOC 和温度下的最大脉冲功率
从图 4 中可以看出，通过两种方法所获得的电池组最大脉冲功率之间的差异不超过±3%，验证了利用电化学模型对电池组最大脉冲功率进展估量的有效性;随着电池组 SOC 的增大，电池组可承受的最大脉冲放电功率上升，最大脉冲充电功率降低;随着电池组运行温度的上升，电池组同一 SOC 下的最大脉冲充电功率和放电功率均增大，这是由于电池温度上升后电极中 LixC6 和 LiMn2O4 颗粒的活性增大，
增大了电池容量，降低了电池组内部反响过程中的活化损失。
脉冲功率力量的影响分析
基于电化学模型或文献[1]中方法都可以对锂离子电池组的脉冲功率力量进展合理评估，但电解液初始浓度、电极材料的电导率、厚度和孔隙率等设计参数对电池性能均存在显著影响[2，8]，利用电化学模型可以全面考察各设计参数对电池组脉冲功率力量的影响程度，便于优化改进锂离子电池的设计参数。以负极材料的孔隙率εe 为例，图 5 给出了 εe 对 144V/8A·h 锂离子电池组 10s 最大脉冲放电功率PdisM 的影响，图中电池组的 SOC 范围为 30% ～70%，运行温度为 30℃。
图 5 不同 SOC 下电池组 PdisM 随孔隙率的变化
从图 5 中可以看出，电池组不同 SOC 下的最大放电功率随着 εe 的增大先上升后
下降。这是由于随着 εe 的增大，电极中锂离子的有效电导率和有效集中系数增大， 锂离子在电解液中的传输阻力减小，增大了电池组可承受的最大脉冲放电功率;另
外，电极中活性物质所占比例随着 εe 的增大下降，导致同样负载电流下电极中的活化损失增大，又会降低电池组可承受的脉冲放电功率。两方面相反因素共同作用的结果，造成上述的变化趋势。以改善电池组脉冲功率力量为优化目标，基于模型可知图 5 中电池组性能到达最优时的 εe 值为 %。在对锂离子电池的设计参数进展优化时，还须考虑各参数之间的相关性、电池制造工艺和材料特性等限制因素，此处仅为利用电化学模型评估电池组脉冲功率力量的优势，不对电池的参数优化作进一步论述。
结论
基于多孔电极和浓溶液理论建立的锂离子电池电化学模型可有效推测电池脉冲充放电时电池端电压的动态响应过程，能对功率型锂离子电池组可承受的最大脉冲充放电功率进展合理估量，并可以全面考察电池各设计参数对电池组脉冲功率力量的影响。
试验结果说明，·h 锂离子电池在不同 SOC 下以不同等级电流进展脉冲
充放电的时间大于 1s 后，电池端电压模型推测值的相对误差不超过±1%;对于144V/8A·h 锂离子电池组在不同 SOC 和运行温度下可承受的 10s 最大脉冲充放电功率，模型估量值的相对误差均不超过±3%。
仿真和试验结果说明，随着锂离子电池组 SOC 的增大，电池组可承受的最大脉冲放电功率渐渐增大，最大脉冲充电功率渐渐减小;同一 SOC 下锂离子电池组可承受的最大脉冲充放电功率随着电池组运行温度的上升均有所增大。
参考文献
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