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孟广耀
Tel:3603234 Fax:3607627
******@
中国科学技术大学 材料科学与工程系
固体化学与无机膜研究所
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. CVD淀积过程的热力学
化学气相淀积过程的热力学: 回答该CVD系统为何能形成目的产物, 目的产物随淀积参数的变化关系
所谓热力学分析就是运用热化学平衡计算，估算淀积系统中与某特定组分的固相处在平衡的气态物种的分压值，用以预言淀积的程度和多种反应参数对淀积过程的影响。对于非动力学控制的过程，热力学分析可以定量描述淀积速率和淀积层构成，这有助于理解淀积机制和选择最佳条件。
一般考虑
热力学资料
固体的活度
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在气态输运一章里，我们导出了质量输运控制的过程速率体现式。其中，源区和淀积区(j)各组分i的平衡分压值 的求算，是热力学分析的任务。封管过程的热力学处理，仍根据前述的假定（前提）。
封管系统往往用于半导体的气相生长或金属的精制。卤素，其中碘是常用的输运剂，因此我们以GaAsI2系统为例简介此类体系处理的一般措施。
封管系统
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GaAs- I2系统的热力学分析
GaAs-I2系统在650～700℃范围内重要气体分子是GaI、GaI3、I2、As4 (此处As2可以忽视)。按前述的假定(1)，源区和淀积区有如下化学平衡：
（）
（）
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GaAsI2系统的热力学分析(续)
按假定(3)气相中镓和砷的总原子数相等
以上j＝1和2，共有6个方程，还需要2个方程才能对8个分压值求解。这两个方程，一种是按假定(4)，源区与淀积区的总压相等
另一是输运剂守恒方程，即封进反应管内的总摩尔数 等于所有含碘分子的积分
式中 为体积元： 为各含碘物种分压，它们是位置的函数
（）
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GaAsI2系统的热力学分析(续)
在前述各条假定之下 近似地等于
和 分别为1区和2区的体积。
以上8个方程联立可以解出8个未知分压值，代入式（）就得到了GaAs的输运速率
（）
注意式()为：
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GaAs0-I2系统的热力学分析(续)
图3-3表达在衬底温度为650℃，源区温度为700℃时，封入的碘量与砷化镓输运速率的关系。输运速率伴随封入的碘的浓度增长而减小，这是由于管内总压升高，扩散被遏制的缘故。
图 3-3 输运剂碘的用量对
GaAs输运速率的影响
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GaAs- I2系统的热力学分析(续)
图 3-5 GaAs输运速率与衬底温度
的关系（源温700℃）
图 3-4 输运速率与衬底温度
的关系（源温800℃）
图3-4和图3-5分别表达源温在800℃和700℃时，衬底温度与
的关系。由图可见，试验值与计算值都比较一致。实践表明，上述处理措施及在气态物种的输运一章中导出的输运速率体现式，对许多封管过程(包括更复杂的系统)，都是合用的。
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4．4 试验研究技术
化学气相淀积系统中所存在的气态物种及其互相作用往往十分复杂。因而，若仅靠热力学分析计算而不结合试验研究的成果，则计算也许十分复杂，得到的成果也很难有实际意义。从前两节的论述可见，假如在热力学分析的同步，引入实测值，则不仅简化了计算，也修正了理论模型，使成果更为可靠。另首先，对于一种淀积系统的完全描述应当包括反应器空间中各个气相物种的浓度分布、温度剖面以及流体力学模型，而这一切只有基于试验测定才能得到。
过去一般仅根据尾气分析成果来进行某些推测，由于现场试验研究困难。但运用现代检测手段进行现场研究的尝试愈来愈多，已见报道的有如下几种技术：
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高温质谱、飞行时间质谱和四极质谱已用于化学气相淀积体系的研究。
图3-6是班恩（. Ban）用来研究III-V族化合物开管气流淀积系统的示意图。该装置运用一根石英毛细管与反应器相联把气样抽取到质谱电离室中，气体随之膨胀(10-6托)、离化，经质谱计测量输出。
质谱技术可以定性、定量地检定反应器中的气态物种，它不仅能用于反应器空间分析，也有也许进行动态分析。其特点是敏捷迅速。不过毛细管取样会影响反应室状况，也也许为淀积物所阻塞，从而产生误差。
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