文档介绍：兰州理工大学
硕士学位论文
NaAlH<,4>吸氢过程中Ti的催化机理的第一性原理研究
姓名:曹一杰
申请学位级别:硕士
专业:凝聚态物理
指导教师:陈玉红
20100420
摘要研究,计算了吸附能、态密度及原子集居数。.舢间原子集居数显示掺杂后主要与~原子形成无定形的。镏省第露砸桓鯤肿釉诖緼、面的吸附晴况进行结果表明,纯砧表面分子分解时需要克服的势垒,说明纯~与第略诘章结论基础上,研究了一个分子在掺杂后的砧表面的笙蛱吮砻婺诓堪枷荩敝芪А酉蛲馔钩觯庠龃罅瞬佑際分子的接触面积。态密度及电荷集居数分析表明,胝柙哟嬖诮强的共价键作用,。分析表明分子的解离主要是~原子和面原子的共同作用,这不同于传统上认为分子的解离仅是原子作用的观点。的作用主要是向表面砧原子提供电子进而促进~.,而对于其加入含化合物后的吸氢机制目前尚不清楚,这阻碍了该储氢体系的实际应用。本文运用第一性原理对在体系吸氢过程中的催化作用的机理进行了研究,具体内容如下:第露砸桓鯰釉诖緼、面的吸附过程进行了了研究,计算了吸附能和分子的解离能。对分子解离过程中过渡态的搜寻分子在常温下很难发生反应,这与实验结论相符。吸附状况,计算了分子的键长、吸附能、解离能,发现在娴娜重洞位琀肿臃纸馕狧原子。空间构型表明,面原子吸附于三重洞位分子分解所需的激活能。第卵芯苛擞蠺粼蛹按縉表面分子的吸附情况,发现掺杂后的面有利于分子分解与富集。以上结论有望对深入分析的催化机理提供一定的理论支持,同时对含研类催化剂的选择及掺杂方式的改进起到一些指导作用。关键词表面吸附解离能第一性原理N豕Э谥蠺慕』淼牡谝恍岳砺垩芯
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刷醛轹他∥作者签名:嘞一生,作者签名:曹,。士.,日期:趐年禄谀月/.日日期:如加年∥月/咿日兰州理工大学学位论文原创性声明学位论文版权使用授权书本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权兰州理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于⒈C芸冢年解密后适用本授权书。⒉槐C芡拧朐谝陨舷嘤Ψ娇蚰诖颉啊獭日期:
第滦髀概述能源是人类社会发展的根本保证。白工业革命以来,社会的所有进步,都可以说是建立在大量使用化石类燃料煤、石油、天然气等的基础上。当人类创造出日益丰富的物质文明时,却发现化石能源在逐年减少,而且化石能源带来的环境污染已经严重影响人类的生产生活。但是由于人口的增长和人类物质、文化生活水准的提高,人类对能源的需求量仍在急速增加。煤炭、石油、天然气等化石燃料是不可再生能源,其储量有限的,加之分布不均,受到地区的限制,由此引发的各种争端也时有发生【。当今世界各国都很重视研究开发新能源,其中可再生能源是研究热点。可再生能源包括太阳能、风能、潮汐能、波浪能、地热能和水能等,这些能源都需要一种具有“可储存匦缘奈镏首魑D茉丛靥濉5缇哂懈咝У拇痈髦忠淮文茉粗取、转换到其它能源的优点,但却很难大规模储存及远距离运输,而氢则可以满足这些条件,这是因为氢气具有可储存性。就像天然气一样,氢气可以大规模储存,这是氢能和电能、热能最大的不同U庋诘缌5牡胤胶褪奔洌以用氢的形式将电和热储存起来。这也使氢在可再生能源的应用中起到其它能源载体无法起到的作用。氢具有可再生性,氢由化学反应放出电能蛉并生成水,而水又可通过电解转化为氢和氧,如此可以循环利用,永无止境。即使将来可控核聚变取得成功,为人类彻底解决了能源问题,仍然需要氢的同位素作为燃料,需要氢作为能源载体。氢是最轻也是自然界最丰富的元素,大约占到宇宙中所有物质的%。它存在于几乎所有类型的化石燃料之中。氢资源异常丰富。在地球上的氢主要以其化合物,如水和碳氢化合物,石油,天然气存在。而水是地球的主要资源,地球表面的%以上被水覆盖:即使是在大陆,也有十分丰富的地表水及地下水。水是世界上无处不在的氢之源。氢的来源多样性,可通过各种一次能源梢允腔剂希缣烊黄⒚骸煤层气灰部梢允强稍偕茉矗热缣裟堋⒎缒堋⑸镏誓堋⒑Q竽堋⒌厝或二