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摘要
背景与目的： 随着污水处理厂排放标准的日益严格，尤其是对氮、磷等营养盐的深度去除要求，传统二级处理出水（尾水）的深度处理成为水环境改善的关键环节。尾水具有低化学需氧量（COD）、低碳氮比（C/N）的特点，导致常规反硝化过程碳源不足，脱氮效率受限。铁碳微电解技术因其可产生[H]（活性氢）并促进铁循环，有望为尾水脱氮提供新路径。本研究旨在通过中试规模试验，探讨铁碳生态滤坝这一结合了铁碳微电解与人工湿地原理的复合系统，对污水厂尾水的深度脱氮效能、影响因素及机理。
方法： 设计并建造一座处理规模为10 m³/d的铁碳生态滤坝中试系统。该系统主体为填充铁碳填料的潜流湿地单元，铁碳填料由废铸铁屑和活性炭按一定体积比混合制成。选取某市政污水处理厂的二级出水作为原水，其水质特征为：总氮（TN）15-25 mg/L，硝酸盐氮（NO₃⁻-N）10-20 mg/L，氨氮（NH₄⁺-N）< 5 mg/L，COD 30-50 mg/L。系统在稳定运行期间，监测进出水中的TN、NO₃⁻-N、NH₄⁺-N、亚硝酸盐氮（NO₂⁻-N）、COD、总铁等指标，并考察水力停留时间（HRT，设定为12h、24h、48h）对处理效果的影响。同时，通过填料取样分析微生物群落结构变化，并探讨系统内可能发生的化学与生物协同作用机制。
结果： 中试结果表明，铁碳生态滤坝对污水厂尾水具有显著的深度脱氮效果。在最佳HRT为24h条件下，%，出水TN浓度稳定低于8 mg/L；对NO₃⁻-%。系统对COD也有一定去除效果（平均去除率约40%），但出水总铁浓度需关注， mg/L，需后续沉淀单元保障达标。微生物分析显示，滤料表面生物膜中富集了反硝化菌（如Thauera, Dechloromonas）以及与铁循环相关的微生物（如Geobacter）。缩短HRT至12h时，脱氮效率明显下降；延长HRT至48h，脱氮效率提升不显著，且可能引发系统内溶解氧过低等问题。
结论： 铁碳生态滤坝通过铁碳微电解产生的化学作用与附着微生物的生物反硝化作用协同，能有效解决低C/N比尾水的深度脱氮难题，其中试效果显著。HRT是影响处理效能的关键运行参数，24h为本试验条件下的较优选择。该系统为污水厂尾水提标改造提供了一种经济高效、环境友好的技术选择，但出水铁含量的控制需纳入工程设计考量。
关键词： 铁碳微电解；生态滤坝；污水厂尾水；深度脱氮；中试研究；水力停留时间
引言
城镇化进程的加速和环境保护要求的提高，使得污水处理厂的排放标准不断收紧。特别是《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918-2002）中特别排放限值以及一些地方推出的更为严格的准地表水标准，对出水中总氮（TN）、总磷（TP）的浓度提出了极高要求。经过传统活性污泥法等二级生物处理后的出水（即尾水），其有机物浓度（通常以COD计）已大幅降低，导致碳氮比（C/N）普遍偏低（往往低于5:1甚至3:1）。这种低碳源条件严重制约了依靠异养反硝化菌进行的传统生物脱氮过程，因为反硝化需要有机物作为电子供体来将硝酸盐（NO₃⁻）还原为氮气（N₂）。
为解决此难题，常规做法是向尾水中投加外碳源（如甲醇、乙酸钠等），但这不仅增加了运行成本，还存在投加控制难度大、存在残留风险等问题。因此，开发不依赖或少依赖外碳源的新型深度脱氮技术成为研究热点。其中，基于铁还原过程的脱氮技术，如自养反硝化（利用铁作为电子供体）和铁辅助强化反硝化，显示出独特优势。
铁碳微电解技术，又称内电解法，是利用铁和碳在溶液中存在电位差而形成无数微小原电池的原理。在该体系中，铁作为阳极被腐蚀产生Fe²⁺，碳作为阴极，溶解氧或其他氧化性物质（如NO₃⁻）在其表面得到电子被还原。这一过程不仅能消耗溶解氧，创造厌氧/缺氧环境利于反硝化，其产生的Fe²⁺和活性氢原子[H]还具有较强的还原能力，可直接或间接参与硝酸盐的还原反应。此外，Fe²⁺氧化生成的Fe³⁺及其水解产物可作为絮凝剂辅助除磷。
生态滤坝（或称为人工湿地、生态滤床）是一种模拟自然湿地净化功能的人工生态系统，通过填料吸附、植物吸收和微生物降解等综合作用净化水质。将铁碳材料作为生态滤坝的核心填料，构建铁碳生态滤坝，有望将铁碳微电解的化学优势与湿地系统的生态优势相结合，实现物理、化学、生物协同的深度净化。
目前，关于铁碳体系用于废水脱氮的研究多在实验室小试规模进行，针对实际污水厂尾水、且达到中试规模的研究报道尚不充分。中试研究是连接实验室基础研究与实际工程应用的关键环节，能够更真实地反映技术在实际运行条件下的效能、稳定性及潜在问题。因此，本研究开展铁碳生态滤坝处理污水厂尾水的中试试验，系统评估其深度脱氮效果，优化运行参数，并初步探讨其作用机理，以期为该技术的工程化应用提供科学依据和数据支撑。
1. 材料与方法
中试系统设计与构建
中试地点位于某日均处理量10万吨的市政污水处理厂内。铁碳生态滤坝系统设计为地埋式钢筋混凝土结构，有效容积为10 m³，设计处理规模为10 m³/d。系统主体为水平潜流人工湿地构型，内部填充核心填料——铁碳混合物。铁碳填料由废弃机床铸铁屑（粒径2-5 mm）和颗粒活性炭（粒径3-5 mm）按体积比1:1均匀混合而成， m。填料层底部铺设10 cm厚的砾石（粒径20-30 mm）作为承托层和布水层，顶部覆盖10 cm厚土壤并种植耐污耐湿能力强的水生植物（如菖蒲、芦苇），利用其根系输氧作用和吸收作用辅助净化。系统进水由污水厂二沉池出水通过提升泵连续供给，采用穿孔管在滤坝首端均匀布水，尾端设置集水堰收集出水。为考察水力停留时间（HRT）的影响，通过调节进水流量控制HRT分别为12 h、24 h和48 h。
实验用水与运行条件
实验原水为上述污水处理厂的二级生化处理出水（尾水），其典型水质指标范围如下：pH -，化学需氧量（COD）30-50 mg/L，氨氮（NH₄⁺-N）1-5 mg/L，硝酸盐氮（NO₃⁻-N）10-20 mg/L，亚硝酸盐氮（NO₂⁻-N）< mg/L，总氮（TN）15-25 mg/L，总磷（TP）1-3
mg/L。系统在自然环境下运行，水温随季节变化（10-25°C）。每个HRT条件下稳定运行至少4周，待系统出水水质稳定后（通常需1-2周），开始正式数据采集。
分析检测与方法
* 水质监测： 每周采集进水和出水水样2-3次。水质分析严格按照国家环保标准方法进行：pH值采用玻璃电极法测定；COD采用快速消解分光光度法；NH₄⁺-N采用纳氏试剂分光光度法；NO₃⁻-N采用紫外分光光度法；NO₂⁻-N采用N-（1-萘基）-乙二胺分光光度法；TN采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法；TP采用钼酸铵分光光度法；总铁采用邻菲啰啉分光光度法。
* 微生物群落分析： 在试验中期和末期，使用无菌采样器从滤坝中部深度采集铁碳填料样品（带生物膜）。采用高通量测序技术（16S rRNA基因V3-V4区）分析填料表面附着微生物的群落结构及多样性。
* 数据处理： 去除率计算公式为：去除率(%) = [(进水浓度 - 出水浓度) / 进水浓度] × 100%。数据结果以平均值±标准差表示，采用统计软件进行显著性分析（如单因素方差分析）。
2. 结果与讨论
系统对氮污染物的总体去除效果
在为期数月的稳定运行中，铁碳生态滤坝表现出对尾水中氮素的高效去除能力。在HRT=24h的较优条件下，系统对各项氮指标的去除效果最为稳定和显著（表1）。 mg/L， mg/L，%。NO₃⁻-N作为尾水中氮的主要形态，其去除效果尤为突出， mg/L， mg/L，%。NH₄⁺-N进水浓度较低（ mg/L），系统仍能保持约65%的去除率， mg/L。NO₂⁻-N在进出水中均维持在较低水平（< mg/L），未出现明显积累，表明反硝化过程较为完全。
水力停留时间（HRT）的影响
HRT是影响生物处理系统效能的关键运行参数。本试验考察了12h、24h、48h三个HRT水平下的脱氮效果（图1）。结果表明，当HRT从12h延长至24h时，TN和NO₃⁻-N的去除率均显著提升（P<）。这是因为较长的HRT为铁碳微电解反应和微生物反硝化作用提供了更充分的时间，有利于污染物的转化与降解。然而，当HRT进一步延长至48h时，TN和NO₃⁻-N的去除率虽略有提高，但提升幅度不显著（P>），且系统出水中开始出现轻微臭味，溶解氧（DO）持续处于极低水平（<
mg/L），这可能是因为过长的HRT导致系统内部过度厌氧，可能引发硫酸盐还原等不利副反应，同时限制了硝化作用（若存在）对少量NH₄⁺-N的去除。综合考虑处理效率、能耗和系统稳定性，HRT=24h为本中试系统的最佳运行参数。
对COD及总铁的去除与变化
系统对COD有一定的去除效果，平均去除率约40%，出水COD通常在20-30 mg/L之间。这部分COD的去除可能源于填料的吸附、微生物的异化代谢以及铁盐的絮凝共沉淀作用。值得注意的是， mg/L，主要来源于铁屑的腐蚀溶出。虽然该浓度未超过《城镇污水处理厂污染物排放标准》中总铁的排放限值（ mg/L，根据GB 18918-2002一级A标准参考执行），但仍需在后续工艺中设置沉淀池或过滤单元，确保出水总铁稳定达标，避免对受纳水体造成色度影响和沉积问题。
脱氮机理探讨
结合水质变化和微生物分析结果，铁碳生态滤坝的深度脱氮可能涉及以下协同机制：
1. 化学反硝化与氢自养反硝化： 铁作为电子供体（Fe⁰ → Fe²⁺ + 2e⁻），可直接还原NO₃⁻（化学反硝化）。微电解产生的活性氢原子[H]也可作为电子供体，被氢自养反硝化菌利用进行NO₃⁻还原。
2. 铁辅助异养反硝化： Fe²⁺/Fe³⁺的循环转化可能促进微生物的电子传递，增强传统异养反硝化菌的活性，即使在低碳条件下也能更有效地利用有限的有机物进行反硝化。
3. 微生物反硝化的主导作用： 微生物群落分析显示，填料生物膜中反硝化功能菌（如Thauera, Dechloromonas）相对丰度显著高于进水。同时，检测到与铁还原（如Geobacter）和铁氧化相关的菌群，表明系统内存在活跃的铁循环微生物过程，这可能与反硝化过程耦合（例如，硝酸盐依赖的亚铁氧化），进一步促进氮的去除。
4. 硝化/厌氧氨氧化可能贡献： 系统表层及植物根系附近可能存在好氧微环境，发生部分硝化作用；在厌氧区域，可能存在厌氧氨氧化作用。但这些途径在本系统中的作用程度有待进一步确认。
3. 结论与展望
结论
1. 铁碳生态滤坝中试系统对低C/N比的污水厂尾水表现出优异的深度脱氮效能，在HRT=24h条件下，TN和NO₃⁻-%%。
2. HRT是系统运行的关键参数，过短则反应不充分，过长可能导致系统效率下降和产生副反应，本研究中24h为较优选择。
3. 系统脱氮是铁碳微电解的化学作用与附着微生物生物反硝化作用协同的结果，微生物分析证实了反硝化菌和铁循环菌的富集。
4. 出水总铁浓度需引起重视，工程应用中应配套后续除铁措施以确保出水达标。
展望
铁碳生态滤坝作为一种有前景的尾水深度处理技术，未来研究可重点关注：① 长期运行下填料的钝化、堵塞问题及再生方法；② 不同水质（如工业废水占比高的尾水）条件下的适应性与优化；③ 系统内氮转化途径的定量解析及各过程的贡献率；④ 冬季低温对处理效能的影响及保温强化措施；⑤ 与太阳能等可再生能源结合，降低运行能耗的可行性。通过持续深入研究，有望推动该技术走向更广泛的工程应用。