文档介绍：摘要由于碳酸二甲酯的环境友好性,其合成方法以及所用的催化剂得到了不断的深入研究。传统酯交换法所用催化剂为均相的甲醇钠/�醇溶液,使用后不易于分离。本文研究无腐蚀、无污染的高效固体碱催化剂,用以代替原有的均相催化本文以碱金属、碱土金属化合物为主要活性组分,比较了不同类型的载体及前驱体催化剂活性的影响,发现以��为前驱体,以��为载体的��痁��催化剂表现出良好的催化活性。同时考察了焙烧温度、活性组分负载量等制各条件对催化剂的影响,确定浸渍法制备催化剂的最佳工艺条件为:焙烧时间为�,焙烧温度为��,浸渍浓度为�%。考察了催化剂的回收再利用性能,结果表明催化剂经高温焙烧后重复使用具有较好的稳定性。采用��甘炯练ú舛�舜呋�恋募钋慷龋�玫味ǚú舛ù呋�帘砻孀�碱量,得出所制备催化剂的碱强度在�—�.��洌�⑶壹钋慷群妥芗盍坑氪呋��能密切相关:碱强度越大,催化活性越高;在碱强度相同的情况下,碱量越大,催化活性越高。最后,详细考察了反应温度、催化剂用量,甲醇与�的摩尔比、反应时间及加料顺序对��章始把≡裥缘挠跋欤�⑸杓扑囊蛩厝��降恼�皇笛樘岢�了酯交换法合成碳酸二甲酯的适宜反应条件,即醇酯比��,反应温度�。��化剂用量�ィ�从κ奔��珼�收率可达�%左右。关键词:碳酸二甲酯,酯交换法,固体碱催化剂,正交实验剂。
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指导教师签名:—』与怛睡日期:卅年∥月,日日期:■年�隆蝗�盗墨皇叠塑叁通石月��日期:��年关于学位论文的独创性声明学位论文使用授权书送交学位论文,以学术交流为目的赠送和交换学位论文,允许学位论文被查阅、借阅和本人郑重声明:所呈交的论文是本人在指导教师指导下独立进行研究工作所取得的成果,论文中有关资料和数据是实事求是的。尽我所知,除文中已经加以标注和致谢外,本论文不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含本人或他人为获得中国石油大学�6�或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对研究所做的任何贡献均已在论文中作出了明确的说明。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签名:本人完全同意中国石油大学�6�有权使用本学位论文��ǖú幌抻谄溆∷��和电子版��褂梅绞桨�ǖú幌抻冢罕A粞�宦畚模�垂娑ㄏ蚬�矣泄夭棵�机构�复印,将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。:�
第一章绪论��前言��碳酸二甲酯简介随着人们环保意识的加强和可持续发展战略的实施,许多传统的化学工业因为环境污染等问题而面临着严峻的挑战,而利用化学原理和方法从根本上减少或消除传统工业对环境的污染,并改善人类生存环境和大幅度提高经济效益的绿色化学工业则正在全球蓬勃兴起。碳酸二甲酯无腐蚀性,无毒,它含有羰基、***、甲氧基、羰***,因此化学性质非常活泼,在有机合成上可以合成许多具有特殊性质的化合物,是重要的有机合成中间体,可代替一些有毒的化合物。自从��年碳酸二甲酯在欧洲被注册为非毒化学品以来,其开发研究日益受到人们的重视,近年来,其合成方法和应用领域不断拓宽,被认为是新近崛起的极具发展前景的“绿色”化工产品�‘。碳酸二甲酯的合成路线迄今为止可分为以下�郑汗馄�āⅤソ换环ā⒓状佳趸��基化法、甲醇和��苯雍铣煞ā⒛蛩睾图状即冀夥āD壳肮ひ涤τ玫闹饕Nuソ换环�和甲醇氧化羰基化法,其他一些新方法正在研究开发之中。其中酯交换法利用地球上最丰富的碳资源—��迪諧�的有效循环,而且该反应条件温和、工艺流程简单、对设备无腐蚀、无三废产生,因此酯交换法无论从能源的角度还是环境的角度来讲都是极具潜力的合成路线。工业上酯交换法现用催化剂主要是甲醇钠的甲醇溶液,由于是均相反应,所以反应后该催化剂与产物的分离回收困难,导致成本上升。随着世界环保意识的加强以及绿色化学的发展,人们越来越重视环境友好的催化新工艺过程,以固体碱作为催化剂具有高活性,高选择性,反应条件温和,产物易于分离,可循环使用等诸多优点,所以其研究发展潜力被广泛看好。然而目前所研究的固体碱催化剂使用温度比较高,低温催化活性比较差,不能满足先进的催化精馏技术对催化剂的要求,为此开发具有低温高活性的固体碱催化剂,并应用催化精馏技术是酯交换法合成碳酸二甲酯的必然