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文档介绍:第七章配位聚合 (Coordination polymerization)
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§1 概述:
1. 历史
1953年,德国科学家K. Ziegler 用过渡金属化合物(TiCl4)与有机金属化合物(AlEt3) 作为催化剂,在低温,低压下使乙烯聚合得到聚乙烯。这种聚乙烯主要为线型的,密度大,强度高,熔点高, 称为 HDPE。
*最近,LLDPE(线性低密度聚乙烯)是用Ziegler- Natta催化剂引发乙烯与1-丁烯(1-已烯或其他高级1-烯烃)共聚得到的。
意大利科学家Natta在此基础上1954年开发可使α-烯烃聚合产生立构规整聚合物的通用催化剂(TiCl3/AlEt2Cl)。主要是等规聚丙烯,后来又扩展到环状烯烃。
1963年, Ziegler和Natta共获Nobel化学奖;
70年代中期,基本阐明聚合机理。
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意义:
①实现了丙烯的定向聚合,得到高分子量聚丙烯;
②这类聚合反应的链增长机理与前述自由基、正、负离子均不同。在高分子科学领域起着里程碑的作用。
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配位聚合
聚合增长过程中单体首先与活性中心(增长中心)形成某种络合物(配合物)的聚合。
狭义的定义:
1) 活性中心为一种含金属的络合物;
2) 单体与活性中心的金属先发生配位络合,后进行链增长。
机理类型:连锁聚合
典型的配位聚合:Ziegler- Natta 聚合
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Mt:过渡金属(第ⅣⅧ族Ti,Zr,V,Ni,Fe,Pd,…)、稀土元素( La, Nd, Sm...)
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配位阴离子聚合 活性中心为紧密离子对,链端为碳负离子; 单体先与金属中心原子配位,然后插入到金属- 碳离子键中增长。
实例:RLi在非极性溶剂中引发双烯烃聚合.
{
配位聚合 Mt—C~~~~
配位阴离子聚合
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Zeiglar-Natta引发剂为金属有机络合物(配合物) /过渡金属化合物的络合体系,聚合增长过程中烯烃单体的碳碳双键首先与活性中心(增长中心)的过渡金属原子(如Ti,V,Cr,Mo,Ni)的空轨道进行配位,形成某种络合物(配合物)配位,然后进一步发生移位,使单体插入到金属—碳键之间,进行插入聚合,聚合产物呈定向立构,具有立构规整结构。又称络合聚合反应.
相关概念:
配位聚合、络合聚合、插入聚合
定向聚合立构规整聚合
(stereo regular polymerization )
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§

构型—分子中由化学键所固定的原子或基团在空间的几何排列。
构型异构
几何异构(由双键或环状结构引起)
光学异构(由手性中心引起)
{
立构规整结构—聚合物链节单元的构型异构(立体异构)的有规律排列所形成的链或链段的结构特征。
定向聚合—能制得立构规整结构聚合物的聚合过程。或称为有规立构聚合。
构象(conformation); 构型(configuration)
显屎鞘谁砾岔辈剑临宠汰箕窿蟹雄岛瓶棚嵌迫赐伦歼蠕椅虞扑踢亨沿人诫高分子-配位聚合高分子-配位聚合
α-烯烃(除乙烯外)聚合后,聚合物分子中有多个
手性中心C*原子。
根据每个C*的构型,聚合物可分为三种:
全同(Isotactic;it,)
间同(Syndiotactic, st)
无规(Atactic, at)
(1)乙烯基单体的均聚物
{
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