文档介绍：学号——可见光激发金属盐及其配合物催化分子氧氧化烷烃的研究研究生姓名指导教师姓名、职称伏再辉教授学科专究方有机化学有机催化何乡陵业研向·湖南师范大学学位评定委员会办公室二零一一年五月分类号学校代码曼壁密级‘基金支持:国家自然科学基金、湖南省自然科学基金重点项
摘要光催化技术是一种高效、低能耗、洁净、无二次污染的技术,在许多领域有广阔的应用前景。近年来,人们已对光催化剂进行了大量的相关研究,例如,、.卟啉等光催化剂。有机合成是化源和各种对环境不友好的有机溶剂。光催化技术是在常温常压条件下,使有机化合物发生选择性氧化或彻底氧化。因此,无论从环保还是经济的角度,开发对可见光响应的光催化剂,将光催化技术应用到有机合成中,都将具有重要的研究价值。本论文以一系列金属盐及其配合物为光催化剂,开展可见光激发这些催化剂催化分子氧选择氧化研究,其主要研究结果分述如下:合成了一系列金属配合物及负载型氯化铜,在自行设计光源内置式小型光反应器中,以彼氐谱魑?杉庠矗芯苛这些催化剂及金属盐在常温、常压光照条件下催化分子氧氧化环己烷和乙苯反应的光催化性能。在检验的金属盐中,只有少数金属氯化物如氯化铜、氯化铁及三氯氧钒具有良好的光催化氧化活性,其中氯化铜在光催化环己烷氧化反应中显示最高的催化活性,而氯化显示很低的活性。,提出金属盐是否具有可见光催化活性取决于下列条件,窃诜从橹手心芪湛杉光;匦胧褂靡妆浼鄣母呒劢鹗粞衾胱樱员闶迪盅趸乖学工业的重要组成部分。但是,传统的生产工艺通常需要大量的能铁则在光催化乙苯氧化中更有效;而其它金属盐和一些金属配合物
环;诠庹障拢趵胱右淄üǖ缱幼R芅胱佣陨碜1在研究不同铜盐催化环己烷的光氧化反应中,发现氯化铜是最有效的催化剂,溶剂能调控氯化铜的光催化性能,在乙腈、苯腈和丙酮介质中,环己烷能被有效地转化为环己醇、环己酮和氯代环己烷。此外,氯化铜也能有效催化环己烯、甲苯和乙苯的光氧化反应。但在其它溶剂如水、乙酸乙酯介质中,氯化铜几乎没有光催化活性。,氯化铜在乙腈或丙酮溶剂中对可见光有响应,易实现与涞难趸乖罚这可能与溶剂分子的弱配位作用有关。此外还发现添加剂环己烷氧化起到了一定的促进作用。基于催化反应和表征结果,合理推测了该光催化氧化机理。在常温、常压条件下,研究了氯化铁光催化分子氧选择氧化乙苯反应,考察了各种反应参数如溶剂、催化剂浓度和添加剂等对光催化性能的影响。在最优反应条件下,该光催化体系能将%的乙苯氧化生成苯乙烯、苯乙酮、,而且,添加剂对苯二酚对乙苯的光催化氧化起到了一定的促进作用。关键词:金属氯化物,氯化铜,环己烷,乙苯,光催化为活泼的自由基。
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目录光催化研究进展⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..本文研究目的及主要内容⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..第二章可见光激发金属化合物催化分子氧氧化环己烷、乙苯的研实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯...⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯英文摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..第一章文献综述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯引言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯...鹗粞喂獯呋逑怠究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.前言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯
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