文档介绍：学位论文原创性声明本人所提交的学位论文《电子关联效应对有机聚合物光电特性的影响》,是在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的原创性成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中标明。本声明的法律后果由本人承担。论文作者(签名):甬哑孑7队弘I妒年J-月7妒日指导教师确认(签名).髓7Df1/,年r月升日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解河北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权河北师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在——年解密后适用本授权书)论文作者(签名):历哑吲轧指导教师(签名):列吁年r月谁日硇妒年r月冲日摘要有机聚合物材料不仅可以导电,还可以发光,而且具有质量轻、制作工艺简单、易加工、柔性、成本低等优点,使其在有机光电器件领域得到广泛应用,也因此倍受物理、化学及材料科学的瞩目。有机聚合物材料的物理结果大多呈现出准一维的特征,且通常含有共轭的冗键。这种一维简单晶格结构会出现Peierls失稳,发生Peierls相变,晶格结构发生二聚化,基态电子能谱具有能隙。与传统的无机材料不同,有机聚合物中的载流子也不再是电子或空穴,而是由于自陷效应而生成的非线性元激发,如极化子、(极化子.)激子、双极化子等元激发。随着对有机共轭聚合物中各种元激发物理规律的深入理解,有机发光二极管、有机光生伏打电池等有机功能器件的光电转换机理成为人们关注的研究课题。在有机电致发光过程中,注入电荷复合生成激子是最基本的物理问题。如今,已经有大量的相关工作,包括电场、杂质、温度以及链间耦合等因素对正负极化子对复合动力学过程的影响。但是,在有机电致发光器件中,其转换效率和转换机制一直存在争议,还需要进一步研究和理解。早在1999年,曹墉等人实验发现通过改善聚合物的电荷输运性质,电致发光效率可达到光致发光效率的50%甚至更高,远远超过25%的理论极限。针对这一现象的理解,人们做了大量的实验和理论工作,发现激子的生成率不仅和激发能量以及聚合物的量子尺寸有关系,而且和聚合物中激子与荷电载流子的碰撞复合及转化过程有关。值得一提的是,清华大学帅志刚研究组提出有机材料中激发态的形成是一个自旋相关的过程。对应地,在有机光伏过程中,激子的解体是最重要的物理过程。目前,对于激子的解离电场问题已有大量的讨论,包括杂质、温度、链间耦合以及分子结构对激子解体过程的影响。有机材料中三态激子的能量比单态激子低零点几个电子伏,它们具有不同的解体速率,从而可以通过调控单态/三态激子比例来影响到光电流。近年来,单态和三态激子的解体过程成为人们研究的热点问题,研究发现三态激子比单态激子的解离电场要高很多。事实上,,。但是,,。-Heeger+Pariser-(SSH+PPP)模型,(MTDHF)分子动力学方法,部分考虑了电子关联效应,将自旋单、三态激发态区分开来分别研究,从而发现其不同的物理特性。主要工作包括:耦合聚合物链中单态/三态激子转移以及单态/三态正负极化子对复合的动力学过程,为揭示共轭聚合物所特有的光电性质,发现新的光电转换现象及规律提供了理论指导。接着,从提高有III机光电器件的发光效率入手,通过分别计算单态和三态激子的能量,讨论了各种因素对单态和三态激子能量差的影响,包括能量差与杂质、电场、分子结构等因素的变化关系,这为探寻提高有机光电器件效率的新途径提供新的思路和方向。另外,本论文进一步研究了温度效应对有机聚合物中光激发动力学性质的影响。此部分采用的是紧束缚的SSH模型以及半经典的非绝热的分子动力学方法。详细内容如下:1、有机聚合物中激子转移的动力学研究:在有机聚合物中相邻的聚合物链间存在耦合相互作用,载流子在链间的动力学性质是理解有机光电器件物理机制的重要问题。事实上,有机聚合物中激子的形成往往伴随着不发光的链间激子的形成。故激子转移态成为导电或发光过程中重要的中间产物。当考虑电子相互作用时,单态激子和三态激子具有不同的静态性质和动力学性质。本论文选取耦合的聚乙炔链来分别研究单、三态激子在链间转移的动力学过程,发现其动力学性质的不同,从而更深入地理解有机光电器件的物理机制。结果如下:(1)为了更好地理解动力学部分的结果,首先分别研究了电子相互作用对单链中单