文档介绍：天津大学
硕士学位论文
CO偶联—再生反应系统再生反应器分岔行为研究
姓名:刘晓星
申请学位级别:硕士
专业:化学工艺
指导教师:马新宾
20021201
中文摘要气相催化偶联反应合成草酸酯、草酸是当前化工领域研究的重要课题之一。由于该反应系统是~个复杂反应系统,本文采用现代非线性分岔理沦对再生反应进行了研究。建立了距***乙酯再生反应的动态模型,动态模拟结果与模试数据吻合较好。再生反应器参数敏感性分析模拟结果表明气相流量、操作压力以及换热介质温度是再生反应器的敏感参数,且转化率随气相流量的减小、操作压力及换热介质温度的增大而提高。运用非线性方程组的延拓方法对再生反应器无因次模型进行了分岔分析。考察了各无因次准数对再生反应器非线性特性的影响,结果表明:准数无因次度堑贾履P头匠坛隼矶喽ㄌ拿舾胁问逑刀喽ㄌ靠梢源锏饺觥对以上准数以及际鼶奈锢硪庖宓姆治霰砻鳎杂诒痉从μ逑担影响多定态出现的主要物理参数有:液气流率比、反应热、设备换热能力、反应活化能、换热温度。推导了模型方程多定态的判断准则,运用此判断准则可以判断在任意条件下再生反应器是否会出现多定态以及出现多定态时多定态区域的计算。分析了分岔与静态分岔相互影响时的情况,给出了五种解图,并探讨了解图中不稳定区域受扰动时出参数随时间的变化。热容⑽抟虼未认凳鼴、无因次反应热⑽抟虼位罨躽、无因次换热温关键词:再生反应,亚***乙酯,多定态,静态分岔,分岔,延拓方法
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签字日期:年,月多日独创性声明学位论文版权使用授权书发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得鑫生盘坚或其他教育机构的学位学位论文作者签名:鲁段迨本学位论文作者完全了解吞注盘生有关保留、使用学位论文的规定。特授权墨壅表壁可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,学位论文作者签名:§苑Φ本人声明:所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄋ得国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。签字日期:。妇口;年,月‘曰导师签名:签字日期:
前盲偶联一再生反应系统作为一复杂反应系统,偶联反应和再生反应彼此之间存草酸、草酸酯是重要的有机化工原料,广泛地运用于精细化工中制备各种染料、医药、溶剂、萃取剂以及各种中间体。在草酸、草酸酯的各种制备方法中,气相偶联合成苹酸酯、草酸是目前受到广泛重视的P鹿ひ誰“。与传统草酸酯、草酸的制备方法相比,气相偶联法具有工艺先进、成本低、无污染等优势】。气相催化偶联合成草酸二乙酯的工艺过程主要是由偶联和再生反应构成的一个自封闭循环过程,该系统主要由如下反应组成:眨籓——÷:剂7从整个循环反应过程中,亚***乙酯为合成草酸二乙酯反应的促进剂即载氧体,促使偶联反应在温和的反应条件下进行。由以上方程可以看出,这一过程可以顺利进行的关键在于两步反应的速率相互匹配,使过程中的、『煤侠硎褂茫拐龉坛晌W远环、无有害气体排放的封闭流动反应体系,从而建立环境友好条件,成为真正意义上的绿色化工洁净生产工艺。因此,有必要考察一些工艺参数的变化对此循环反应系统的影响情况以及整个循环反应系统的非线性行为。本课题组前期在动力学研究的基础叫上,运用蚉/软件采用序贯模块法进行稳态模拟【る荆竦弥钊缗剂7从ζ魅隫逦露取⑿孪势俊惰性气体含量、放空率、反应器压力、换热介质温度、再生反应器入口乙醇浓度、循环比等因素对生产工艺过程的影响情况,并获得较适宜的工艺操作条件范围,为该工艺的中试及其进一步扩大化生产提供了基础数据。联再生反应系统能够顺利运行的关键在于使偶联反应檀呋从与再牛反应悍从的反应速率互相配合,达到无有害气体的排放,建立环境友由气相催化偶联合成草酸二乙酯的基本原理可以看出,整个一氧化碳偶好条件,使之成为一自动循环、无污染的封闭流动系统。在实际的操作控制中,日。铡!,佟偕从前言
在强烈的依赖性,使得操作过程中所关心的质量指标如时空收率、选择性等对床层的温度分布、原料气的组成、循环比等存在复杂的非线性依赖关系,因此床层温度、原料气组成和循环比等的有效控制就成为该反应系统的关键与难点。同时,要达到自封闭洁净生产工艺的标准,必须要求在整个系统的控制操作中不仅要考虑反应系统操作的安全性,维持高产率和高选择性等,同时还必须把环境保护作为控制的一部分,达到有害气体的零排放。此外,反应体系的复杂性,使在建立化学反应模型时无论是在模型的确立、模型参数的选择还是在模型参数的估计时,都或多或少的存在与实