文档介绍：苏州大学学位论文独创性声明本人郑重声明:所提交的学位论文是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果,也不含为获得苏州大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。论文作者签名:日期:苏州大学学位论文使用授权声明本人完全了解苏州大学关于收集、保存和使用学位论文的规定,即:学位论文著作权归属苏州大学。本学位论文电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。苏州大学有权向国家图书馆、中国社科院文献信息情报中心、中国科学技术信息研究所(含万方数据电子出版社)、中国学术期刊(光盘版)电子杂志社送交本学位论文的复印件和电子文档,允许论文被查阅和借阅,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存和汇编学位论文,可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。涉密论文□本学位论文属在年月解密后适用本规定。非涉密论文?论文作者签名:日期:导师签名:日期:新型碳复合材料负载贵金属纳米粒子催化剂的制备及其电催化性能研究摘要I摘要低温燃料电池已经在各领域中得到广泛的应用,电极催化剂材料(包括金属纳米粒子催化剂和支撑材料)的优劣是影响燃料电池系统性能和效率的关键因素之一。其中,支撑材料直接影响着金属纳米粒子催化剂的大小、分散性、催化效率及稳定性。炭黑是一种传统的支撑材料,尽管炭黑有较大的比表面积,然而其孔径太小,不利于与反应溶液的充分接触,从而降低了催化剂的利用效率。因此,研究和探索具有低成本、大表面积、多孔结构、高稳定性的新型催化剂支撑材料十分必要。本论文秉着提高贵金属纳米粒子的分散性、稳定性及其电催化活性,采用不同方法制备了一系列新型碳支撑材料(导电高分子、导电高分子/石墨烯复合材料、炭黑/石墨烯复合材料),系统研究了其负载不同金属纳米粒子催化剂和在不同测试条件下,复合催化剂对甲醇和乙醇电催化氧化性能的影响,并与商用催化剂进行对比,评估了新型碳复合支撑材料负载的金属纳米粒子催化剂的电催化性能及其潜在的应用价值,为探索新型高性能催化剂支撑材料提供新思路和基础理论参考。本论文主要内容概括如下:(1)首先采用恒电位法制备了自支撑导电高分子聚(聚N-乙烯咔唑) (PPVK)薄膜,以其作为载体,共沉积了Pt-M (M= Pd、Au、Ru)合金催化剂(Pt/PPVK、Pt-Pd/PPVK、Pt-Au/PPVK、Pt-Ru/PPVK)。在碱性溶液中对甲醇的电催化性能测试表明,PPVK作为支撑材料,其多孔结构和较好的稳定性有助于提高Pt和Pt-M的电催化性能。其次,利用循环伏安方法制备了聚5-氰基吲哚()负载的Pt-Cu双金属催化剂(Pt-Cu/),在酸性溶液中对甲醇的电催化氧化测试表明,提高了Pt和Pt-Cu的电催化性能,的多孔结构促进了金属纳米粒子的分散以及它们之间的协同效应。此外,Cu作为一种中间过渡反应物质,表面的分散,同时催化剂中少量存在的Cu也对甲醇的电催化氧化性能有影响。(2)不同材料的复合是提高纳米粒子催化剂支撑材料性能的有效路径之一。为了改善和提高导电高分子聚3,4-二氧乙撑噻吩(PEDOT)和石墨烯支撑材料的性能,实验通过电化学方法制备了PEDOT修饰的还原氧化石墨烯复合材料(PEDOT/ER-GO),并利用循环伏安方法以其作为载体沉积了Pt纳米粒子。ER-GO提高了PEDOT在酸性溶液中的电化学活性,而PEDOT则有效促进了Pt纳米粒子的分散以及提高了其电化学活性面积( m2g-1),对乙醇的电催化氧化测试表明,Pt/PEDOT/ER-GO催化剂展示了最大的质量氧化峰电流密度(390 A g-1),其催化活性和长期稳定性也高于商用JM 摘要新型碳复合材料负载贵金属纳米粒子催化剂的制备及其电催化性能研究IIPt/C催化剂,证明PEDOT/ER-GO可作为潜在的催化剂支撑材料。(3)以化学方法制备的PEDOT和还原氧化石墨烯(RGO)混合物为载体,负载Pd纳米粒子(Pd/PEDOT-RGO)后对乙醇在碱性溶液中的电催化氧化性能进行测试和评估。PEDOT-RGO作为载体有效的提高了Pd纳米粒子的电催化性能,Pd/PEDOT-RGO2(30 wt.% RGO)展示了最大的电化学活性面积( m2g-1)和最高的乙醇氧化峰电流密度( mA cm-2)。PEDOT阻止了RGO的重新堆积,保持了PEDOT-RGO复合材料的多孔结构和较大的接触面积,RGO则通过类双功能效应促进了CO的氧化,从而提高了Pd/PEDOT-RGO催化剂的抗毒化性能。电化学交流阻抗(EIS)和Tafel分析被用于研究催化剂电催化氧化乙醇的反应动力学。(4)采用化学还原的方法以硼氢化钠为还原剂制备