文档介绍：天津大学
硕士学位论文
使用淀粉改进等离子体甲烷、二氧化碳转化制含氧化合物
姓名:邹吉军
申请学位级别:硕士
专业:化学工艺
指导教师:刘昌俊
20020601
摘要甲炕作为重要的资源在能源和化工领域受到越来越多的重视,二氧化碳既是温室气体也是重要的碳资源,淀粉则是第二大生物资源。随着石油资源的减少和对环保关注的增加,发展以甲烷为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线,同时开拓生物资源的化学利用,具有深远的战略意义。非、严衡等离子体技术,尤其是介质阻挡放电等离子体,因其超常化学特性受到了越来越多的关注。本论文工作将淀粉的利用引入到冷等离子体中,力图开拓一祭利用冷等离子体放电进行甲烷、二氧化碳转化以及淀粉利用的无副产品无污染的新工艺路在研究中大量涉及介质阻挡放电等离子体的物理过程,本文从化学反应的角度研究了介质阻挡放电的物理特性,建立了一套可实时监控放电过程的测量装置,对放电电压、电流、电荷和功率等物理参数进行测量。在介质阻挡放电条件下,利用淀粉改进甲烷二氧化碳转化制含氧有机物。甲烷的转化率为%~%,二氧化碳的转化率为%~%。产物包括:合成气、气态烃、液态含氧有机物。气态烃的选择性为ィ砸炕为主;液态含氧有机物选择性为%ィḿ状肌⒁掖肌⒓姿帷⒁宜帷甲醛等。淀粉的加入能抑制烃类的生成,消除液态烃的生成,并能显著提高含氧有机物的选择性釉ヌ岣叩。淀粉增强含氧有机物生成的可能原因包括:分解,表面催化反应,水解,其中水解的作用较大。。为研究有关机理,本研究也讨论了淀粉在等离子体条件下的水解过程。淀粉在疕橹首璧卜诺缣跫滤獾牟镂5途厶牵渲卸呛腿墙隙啵单糖较少。等离子体鞘层效应形成的质子层起到了酸催化剂的作用,水则提供』,质子并参与水解反应。为进一步研究淀粉水解过程,在辉光放电等离子体作用下,研究了淀粉的改性。发现这一改性过程中,少部分淀粉被氧化,多数发生交联。分析发现改性交联后的淀粉在性质阆蛴谥Я吹矸郏欢ㄐ托翁龆唷B畚亩曰怨夥电等离了体条件下的氧化和交联过程进行了推测。关键词:介质阻挡放电,等离予体,甲烷,二氧化碳,淀粉天津大学硕士论文线。
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肜学位论文作者繇却嘭争签字蹶妒≥年∥月彳日哆军学位论文作者签名:名巾独创性声明学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解叁盗盘堂有关保留、使用学位论文的规定。特授权盘奎盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检签字日期:如辍卧论呷或撰难芯砍晒膊话;竦密值烫没蚱渌逃沟难换蛑石月罗扫日本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除闹刑乇鸺右员曜⒑椭滦恢ν猓畚闹胁话渌艘丫⒈书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄋ得导师签名:签字日期:∥酣二年
第一章文献综述引言甲烷是天然气、煤层气和油田伴生气的主要成分,也是许多化工厂副产气的主要成分,甲烷还以水合物男问大量存在于地底和深海中。我国有十分丰富的甲烷资源,⒎矫住M保夜褂写罅康拿翰闫试矗樗孀琶旱目2桑大量的甲烷随之排放到大气中,不仅是资源的浪费,也是对环境的污染,因为甲烷同二氧化碳一样是温室气体,而且其温室效应是二氧化碳的倍。随着石油资源的逐渐枯竭和对环保的关注,甲烷作为一种重要的资源在能源、化工领域受到了越来越多的重视【啊R约淄橹苯又票父吒郊又档南┨⒑趸衔锖液态烃等基本化学原料和清洁燃料,是优化能源结构,保护生态环境,缓解石油不足的重大举措,对保障世纪能源供应意义十分重大。目前对甲烷的最大消费还是直接作为燃料,甲烷资源多数远离能源消费区域,需要长距离铺设管线以输送气体,并需要巨大的容器来储存这种易爆气体,在甲烷的运输和储存方面消耗了大景的入力物力。因此,就地转化甲烷以制备高附加值的便于运输和储存的液态化学产品意义十分重大。现已工业化的甲烷转化过程均系通过两步法来实现:先将甲烷经水蒸汽重整或者部分氧化转化为合成气,然后由合成气经铣芍频眉状蓟蚝铣扇剂油。合成气的制备和压缩是个高能耗的过程,占总能耗的。该技术已在南非、新西兰等国工业化,但与目前石油燃料的低廉价格相比,经济性较差。圜此,避免昂贵合成气步骤的甲烷直接转化受到了越来越多的重视雗】。年美国联碳公司发表的具有开创性的甲烷氧化偶联报告揭开了甲烷直接转化的序幕,但经过多年的努力,虽然在催