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摘要烯烃的选择性催化氧化及环氧化可获得许多重要的化工原料,在有机化工和石油化工中占有极其重要的地位。本论文以氧气为氧化剂,以双核会属卟啉、蒙脱土固载的会属卟啉为催化剂,利用金属卟啉活化分子氧的能力实现温和条件下选择性氧化烯烃的研究。通过优化反应工艺条件,并利用实验、原位表征技术等方法探讨金属卟啉仿生催化氧气氧化底物的机理。在金属卟啉催化烯烃环氧化的化学还原剂体系中,以∥.氧代双核铁卟啉【为催化剂,以异丁醛为共还原剂室温下催化分子氧对烯烃的环氧化。研究表明,┨⒅绷聪┨⒎枷烯烃的环氧化,。以烯烃的环氧化反应为模型反应对金属卟啉..醛催化体系的催化机理进行了研究。首先提出了金属卟啉催化烯烃环氧化的催化机理,认为会属高价活性物直接与烯烃作用生成了环氧化物。然后借助原位缺碚骷际踔な盗苏庖煌贫稀Mü影响坏氧化速率的各种因素缁芳合⒋呋梁鸵於∪┑呐ǘ进行了系统的动力学研究,所得实验结果与理论分析十分符合,进一步证实了金属卟啉催化烯烃环氧化的催化机理。在金属卟啉/蒙脱土催化剂催化烯烃的环氧化反应中,以环己烯的氧化为模型反应,对反应条件进行了系统的研究。,乙腈为溶剂,催化剂用量为,反应小时后环氧化物的收率可达到%。催化剂重复使用三次后环己烯转化率仍为%以上,显示了很好的可重复使用性。该催化体系同样可以实现其他环烯烃、直链烯烃、芳香烯烃的环氧化,显示了很好的催化活性和选择性。关键词:金属卟啉;仿生催化;环氧化;烯烃;固载●●●
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目录醮ê颂策騎暮铣伞金属卟啉/蒙脱土催化剂的合成与表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一第三章双核金属卟啉催化烯烃的环氧化⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯‘.ê颂策呋渌┨幕费趸摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯“金属卟啉化合物简介⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯金属卟啉在催化烯烃氧化反应的研究进展⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯固载金属卟啉的研究进展⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯“.⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·研究目的⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一本论文的主要内容⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯”参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯”第二章金属卟啉催化剂的合成与表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯实验所需的试剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯·实验仪器⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一单核四苯基金属卟啉的合成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯金属卟啉暮铣捎氡碚鳌参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯“引言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯”.ê颂策呋芳合┑┗┗费趸糯蠓从Α.ê颂策呋芳合┗费趸脑蛔贤馄淄挤治觥结果与讨论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯“······················。··。····················‘‘‘。。。。。。‘。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。。‘。。。‘’‘‘。’‘‘‘。’·’。·’‘·‘。
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