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环己烷/在多相催化剂上制备油的研究湖南大学硕士学位论文10532密级:学位申请人姓名:导师姓名及职称:培养单位:业名称:论文提交日期:论文答辩日期:答辩委员会主席:学S05112008专
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)2005LIANGsubmittedpartialtheEngineeringProfessorshengAforHunan.
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矽了颦蜗别醴辄嚅萌舱作者签名:黎彩号学位论文版权使用授权书日期:年,月叩日本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位1年解密后适用本授权书。朐谝陨舷嘤Ψ娇蚰诖颉啊獭年年得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其论文。本学位论文属于三2日期:日日月月O0琂、
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摘要环己烷催化氧化制环己***和环己醇吵芀是烷烃催化氧化反应的重要代表,其研究具有极强的科学意义和工业价值。目前该反应过程的工业化途径主要在于非催化剂法和均相催化剂法,它们存在着诸如转化率和选择性不高、反应条件不温和、产物复杂、分离操作和运行成本高等诸问题,为非环境友好过程。本课题旨在开发用于环己烷氧化的新型高效多相催化剂,并开展以氧气作为氧化剂在温和条件下进行环己烷催化氧化制环己***和环己醇反应的研究。通过优化催化剂合成条件和催化反应工艺参数,探索催化反应机理,为今后环己烷多相催化氧化制油过程尽快实现工业化提供有益的科学积累和技术指导。论文工作主要包括以下四个方面:本文采用不同负载的方法对催化剂材料进行改性,并对这些材料进行表征,然后再考察其在环己烷催化氧化中的催化活性,得出最优催化剂材料的制备方法。通过比较我们发现最佳的催化剂为钴离子通ZSM5lKA804采用水热合成的方法制备了掺杂的锐钛矿催化剂甌,并以、畍等技术手段对催化剂的结构进行了表征。研究结果表明,.催化剂中,离子部分取代了晶格中的,从而在催化剂中形成了超氧物种扣,)。不仅解决了环己烷釜式反应中催化剂的流失问题和管式反应中停留时间不足问题,并且提高了环己烷催化氧化的转化率和选择性,有利于催化剂的再次回收利用。。考查了反应压力、温度、时间、溶剂量以及不同的引发剂对环CoTi=00416烷:醋酸:丁***:体积比⒋呋粒悍从σ痬、反应时间,反应压力⒓***从ξ露K141KA959原因。02}KAH’
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。自由基湮灭和自由基捕获反应研究表明:环己烷氧化制油反应涉及了环己基自由基的生成这一关键的‘步骤。关键词:环己烷;多相催化剂;分子氧;;;反应器III
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