文档介绍：南开大学
博士学位论文
直接醇燃料电池阳极催化剂的研究
姓名:朱静
申请学位级别:博士
专业:无机化学
指导教师:陈军
20080401
摘要的燃料气,具有清洁、环保、能量转换密度高等优点,是理想的替代电源,具蚀、寿命长、电子导电性良好,而且成本低。催化剂的载体、组成、结构及合捎没Ф频姆椒ǎ蕴己谖T靥逯票噶薖疌、/甊甋疌的影响。研究发现,、蚑对碳球及催化剂的结构用电化学方法测试不同形貌碳球的比表面积以及碳球担载催化剂的催化活性,的多孔碳球电化学比表面积较大,因此,以这种碳球为载体的/呋炼和催化剂,并研究了催化剂的组成对甲醇和乙醇氧化的电化学催化性能。直接醇燃料电池直接以液体醇作为燃料,不需要重整得到富氢有广阔的应用前景。但是甲醇/乙醇氧化的电极过程动力学缓慢制约了直接醇燃料电池的发展,因此研究和开发新型高效的甲醇/乙醇氧化的电催化剂是直接醇燃料电池研究的热点。使用的电催化剂,要求活性高、选择性好、耐腐成方法对其性能有显著的影响。本文从制备方法、组成和载体对催化剂的性能影响等方面进行了研究,主要内容如下:催化剂。以/V骺疾炝酥票腹讨谢罨幻艋按砉潭源呋列阅度,减小催化剂颗粒粒径尺寸,提高其催化活性。此外,还发现一步活化敏化法也同样能制各出分散性较好的催化剂,而且这种方法操作过程简单易行。,而且适用于其它担载型基催化剂如疌、.疌等的制备。捎盟确椒ê铣刹煌>逗托蚊驳奶记颍⒔渥魑T靥澹捎没和形貌进行表征,结果表明,水热反应条件对碳球的粒径及形貌影响显著。采三种碳球担载催化剂的活性按照以下顺序衰减:多孔的粒径约为的碳球担载催化剂逄记单个碳球粒径约直径约的单分散碳球担载催化剂。治鼋峁砻鳎谔记虮砻婊Ф频腜擅卓粒均匀分散在碳球表面,其平均粒径约为5缁Р馐员砻髁>段甲醇氧化的催化性能较高。捎靡徊交罨艋幕Ф品椒ㄖ票噶颂荚豍⒉煌槌傻腜甊
研究发现,在催化剂中添加和均能促进甲醇和乙醇的阳极氧化反应,但是,催化效果存在很大差异,适用于甲醇氧化和乙醇氧化的催化剂的组成也不相同,富的三元/约状佳艏趸硐殖鲇旁降拇呋性能和良好的抗中毒能力,而富的三元催化剂/砸掖佳化的催化活性优于二元./蚉甊疌催化剂。约状荚诙狿甊疌、./腿狿甊甋疌催化剂上的反应机理进行了探索和讨论。研究结果证明,无论是在二元催化剂上还是三元催化剂表面,甲醇在低过电位区和高过电位区反应的速控步骤分别是甲醇的吸附脱氢过程和等中间产物的氧化除去过程。和的添加并没有改变甲醇氧化的反应机理和速控步骤,而是提高了速控步骤的反应速率,从而加快了甲醇氧化反应进程。对甲醇在不同催化剂电极上氧化的热力学研究发现,和的协同作用能有效的降低甲醇氧化反应的活化能,这有利于提高甲醇氧化的反应速捎萌芗寥确从Ψ椒ㄖ票噶薔颉蛞约罢渲橄盍葱蜰虲究了合成条件对、的形貌结构的影响。通过优化条件控制合成具有特殊形貌的和等纳米材料。并以其为载体或模板制备了和催化剂,采用电化学方法考察了不同形貌的催化剂对甲醇氧化的催化效果。结果发现,以珍珠项链形和为载体的和催化剂对甲醇的催化氧化峰电流密度高于单分散的球形及颗粒、。关键词:直接醇燃料电池,化学镀,./琍甊/状迹掖佳趸率。摘要
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第一章绪论第一节燃料电池简