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坐耳玉巫引』+igasketglass-i气.固相光催化分解硫化氢制氢匕。幽弧!!催化学报马贵军,鄢洪建,宗旭,马保军,江宏富,温福宇,李灿(H2S)体有毒的化学品,大量伴生于天然气开发以及石油[3J部分都不同程度地含有硫化氢,截至年,我国6蚨忠陨螸.目前,工业上大多采用ひ沾鞨得到单质3]H2S源的浪费.因此,开发新型的环境友好的低能耗的H2SH2S篠中的氢,还可以利用太阳能资源,实现将太阳能转化为氢能的目标.以往的光催化制氢研究大都集[45|H2S制氢的研究相对较少【.本文采用实验室自制的反应装置初步考察了无氧条件下几种常用催化剂珻,琙和对气一固相反应光催化分解篠产氢的催化活性,发现引入的ZnS光催化剂狣勰琙和7治龃渴约粒甖,—癦催化[4]Zn(N03)26H20·,·及硫脲为原料制备.将原料投入带内衬的反应釜中,再加入ml200h808hRuRhPdPtIrAuM'5如图荆獯呋从ζ魑通道连续反应7,窗口为石英玻璃,并采用橡胶垫圈密封,固体光催化剂均匀040g应器内,用气吹扫min5HSAr300W速为±痬.将反应后的混合气体通人及CuS04H2S29420084泄蒲г捍罅锢硌芯克呋」抑氐闶笛槭摇A赡罅Ti02CdS琙和却呋林校琙具有较高的光催化产氢活性.在系T毓蠼鹗鬒擅飨蕴岣卟馑俾剩赯制Cu2+H2S关键词:光催化;硫化氢分解;氢气;硫化锌疞中图分类号:A¨1收稿日期:...第一作者:马贵军,男,年生,博士研究生.Tel(0411)84379070Fax(0411)******@dicpaccn(2050303420673112)(9732003CB214504)(K2006E2)ElsevierScieneeDirect(httpwwwsciencedirecteomscieneejoumal18722067)V0129No4文章编号:—..J
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使诜从讨斜蛔钪昭趸猻蠲一和水,在,,和可使催化剂具有可见光相色谱检测器,气为载气,分子筛填)1HSCdS化物半导体光催化剂,在—的水溶液中表现出非常高的光催化产氢活性【,但在本文气.固相光催化分解篠反应中只观察到微量氢气的产生.这表明气一固相条件下的光催化反应有别于液相条件下的反应,所以有必要对以往的光催化剂进行逐一考察.有关在含氧气氛中气一固相界面上光催化降解难芯拷隙唷,的存在H2STi02[8]ZnS和稳定性.如表荆琍痁相对于其他的光催化剂表现出最高的氢气产率,因此我们重点研究了獯呋粒蕴岣咂涠訦的分解速率.在半导体光催化剂表面负载贵金属往往可以促[4,5,13,14]以捕获半导体在光激发下产生的电子,从而促进光生电子和空穴的分离,延长电子的寿命,这有利于增13141方面氢气在贵金属表面具有较小的超电势,担载贵(EH+)予促进电子还原质子产生氢气【.不同的贵金属助催化剂对光催化产氢活性的影响不同.我们采ZnSRuRhPd,和等贵金属,考察了担载不同助催化剂时HS2ZnS中担载时催化剂有最大的活性,产氢速率由原来的弘痟提高到ZnS掺杂.等ǖ涝赯中分别掺杂Na2S-Na2S03ZnS过程中加入少量的可大幅度提高气一固相光催H2SCuZnSXPSCu+23引入量为m01CuZnSZnSIrZnSCu2+高系牟馑俾剩从min80馐峭忍跫耑上产氢量的