文档介绍:硕士学位论文
论文题目 Pt-TiO2 基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧
化的研究
研究生姓名王彩琴
指导教师姓名杜玉扣
专业名称物理化学
研究方向胶体与界面化学
论文提交日期 2013 年 4 月
Pt-TiO2 基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧化的研究摘要
摘要
直接甲醇燃料电池(DMFC)以液态甲醇作为燃料,具有燃料来源丰富、价格
低廉、理论能量比高、易于运输储存以及污染物排放低等优点,是各种小型便
携式电源的理想动力电源之一。目前,阻碍 DMFC 商业化的主要问题之一是电催
化剂问题。现阶段 Pt 基催化剂是 DMFC 中使用最为广泛的电催化剂,但 Pt 储量
有限,价格昂贵,以其作催化剂不利于 DMFC 的生产化和商业化。更重要的是
Pt 作为阳极催化剂容易被甲醇氧化过程中产生的中间产物 COads 毒化,导致催
化反应效率降低。因此,制备和寻找具有高催化活性的催化剂是 DMFC 研究的一
个重点。
本文采用不同方法制备了 Pt-TiO2 基复合催化剂,并采用了扫描电镜(SEM)、
X 射线能量色散(EDX)、透射电镜(TEM)、X 射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(DRS)
和拉曼光谱(Raman)等测试手段对所制备的催化剂进行了表征,还通过电化学分析
方法如循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)以及电化学交流阻抗(EIS)等考察了其对
甲醇氧化的光电催化性能。论文主要有以下三方面的内容:
(1)采用化学方法制备三元复合型催化剂 Pt-WO3-TiO2,直接修饰到导电玻璃
(ITO)上。利用扫描电镜(SEM)、X 射线能量色散(EDX)以及透射电镜(TEM)等分析
测试手段对此复合催化剂的形貌和组成进行了表征。紫外-可见漫反射光谱(DRS)
结果表明,掺杂了 WO3 之后,样品对光的吸收相对于纯 TiO2 扩展到了可见光区。
另外还通过 CV、CA 以及 EIS 等电化学分析方法测试 Pt-WO3-TiO2/ITO 电极在可
见光照下对甲醇氧化的催化性能。结果表明,相比于无光照时,Pt-WO3-TiO2/ITO
电极在可见光照下对甲醇电氧化表现出更高的催化活性和更好的稳定性。
(2)在碳纤维(CF)上成功组装由 Pt、RGO 和 TiO2 球构成的 Pt/RGO/TiO2/CF 电
极。SEM 结果表明,采用原位法合成并附着在 CF 上的 TiO2 纳米粒子呈球状,粒
径约为 100 nm;呈薄纱状的 RGO 薄膜具有许多褶皱,把 TiO2 球紧密包裹着;同
时 Pt 粒子均匀地分布在 RGO 薄膜上。CV、CA、EIS 等电化学分析结果表明,在
紫外光照射下,Pt/RGO/TiO2/CF 电极比其对比电极 Pt/TiO2/CF 和 Pt/CF 电极对甲
醇氧化的具有更好的电催化性能,并且 Pt/RGO/TiO2/CF 电极在紫外光照射下对甲
I
摘要 Pt-TiO2 基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧化的研究
醇氧化的电催化活性比没有紫外光照时要高。
(3)采用多步法合成 RGO/PtAg/TiO2/CF 3D 电极,SEM、EDX 元素映射(EDX
element mapping)分析表明,分步合成的 PtAg 双金属复合物呈树枝状,并具有核壳
状结构。还通过 CV 和 CA 电化学方法在紫外光照下对 RGO/PtAg/TiO2/CF 电极及
其比较电极 PtAg/TiO2/CF 电极催化氧化甲醇的光电催化性能进行测试。测试结果
表明, RGO/PtAg/TiO2/CF 电极对甲醇氧化具有更高的催化活性和更好的稳定性。
关键词:直接甲醇燃料电池;铂基复合催化剂;二氧化钛;甲醇氧化;光电
催化氧化
作者:王彩琴
指导老师:杜玉扣
II
Synthesis of Pt-TiO2 posite Catalysts and Their Photo-electrocatalytic Performance for Methanol Oxidation Abstract
Synthesis of Pt-TiO2 posite Catalysts and Their
Photo-electrocatalytic Performances for Methanol
Oxidation
Abstract
Direct Methanol Fuel Cell (DMFC) using liquid methanol as fuel is considered as a
promising