文档介绍：山东大学
博士学位论文
有机半导体电荷输运的动力学研究
姓名:李元
申请学位级别:博士
专业:凝聚态物理
指导教师:刘德胜
20090504
摘要类重要的有机功能材料,在大面积柔性显示、固态发光以及太阳能电池等方面具机半导体产业将形成强有力的冲击和挑战。有机光电子器件中涉及载流子的微观和有机光伏电池的应用中具有独特的优势。共轭聚合物在共轭聚合物最为重要的微观模型是年由、和提出的著有机半导体通常是指导电性介于金属和绝缘体之间、由具有万一共轭结构的有机分子组成的导电材料。近年来,有机半导体丰富的电学、光学和磁学性质引起了人们广泛的关注和极大的兴趣,使有机电子学以及新兴的有机自旋电子学得以迅速发展,并且对分子电子学等相关领域也产生了很大的推动作用。在基础研究方面,有机半导体的概念和理论已经成为物理、化学和材料等学科相关研究的基础,极大地推动了基础科学研究的发展;在应用研究方面,有机半导体作为一有广泛的应用,还兼具低成本和易加工等特点,因此商业前景巨大,对传统的无物理过程包括电荷的注入、输运和复合等行为,其中电荷输运对器件性能起着至关重要的作用,因此全面理解有机半导体中的电荷输运性质具有十分重要的意义,一直以来是人们研究的重点。由万一共轭有机高分子组成的有机共轭聚合物是最为重要的有机半导体之一,也是目前有机光电子器件的主要材料。由于存在很强的电子一声子耦合作用,共轭聚合物的载流子不再是传统的电子和空穴,而是孤子极化子和双极化子扔傻绾捎刖Ц耨詈显谝黄鸬淖韵萏包含了非常丰富的物理内容。共轭聚合物中有一类称为共聚物的材料,可有效提高有机光电子器件的性能,其中具有给体一受体结构的共聚物在有机发光二极管导电性上具有准一维的特征,通常可简化为一维体系来处理。理论上,用于描述名的羰磕P停还惴旱赜τ糜诠查罹酆衔锏牡绾墒湓搜芯恐小K淙蝗们已经对载流子的静态及其动力学性质进行了大量的研究,但是共轭聚合物结构的多样性使得还有许多问题并没有清晰的物理图像,例如强电场下共轭聚合物中的极化子在解离之后以何种形态存在,其动力学行为如何;给体一受体共聚物中的极化子运动以及正负极化子之问的复合受哪些因素的影响等。这些问题的解决都将对共轭聚合物的应用具有积极的指导意义。
由万一共轭有机小分子组成的有机分子晶体则是另一类非常重要的有机半导体,有序的晶体结构使其成为导电性最好的有机半导体材料。有机分子晶体中也存在很强的耦合作用,并且在导电性方面具有明显各向异性的特点,从而可作为低维甚至一维系统来处理。以单晶形式的有机分子晶体制成的有机场效应晶体管可有效用于有机半导体本征电荷输运性质的研究。人们虽然对有机分子晶体导电性的研究已经有了几十年的历史,但是目前对其电荷输运机制的理解依然不是很清晰和全面,并且在某些问题上存在很大的争议。理论上,用于研究有机分子晶体电荷输运性质最为常用的微观理论为极化子理论,这是在著名的极化子模型基础上建立起来的。然而由于得到的一些结论与许多实验观测是矛盾的,因此人们逐渐意识到仅采用极化子理论来描述有机分子晶体的电荷输运性质可能是不充分的,需要考虑其它可能因素的影响。最近的研究认为,由于分子之间的范德瓦尔斯力比较弱,有机分子晶体中的非局域耦合可能比人们以前认为的要重要得多,并且发现对跃迁积分热涨落效应的忽略可能是导致极化子理论在某些情况下失效的主要原因,我们称这种理论为有机分子晶体中的热无序理论。目前,基于热无序理论研究有机分子晶体中电荷输运机制的工作还非常少,需要系统地尤其是从动力学角度开展相关研究,这对全面理解有机分子晶体中的电荷输运性质具有重要的意义。在本论文的研究中,我们将针对有机半导体电荷输运中所存在的上述问题,从动力学角度对均聚物、共聚物和有机分子晶体三种有机半导体结构中的电荷输运性质进行研究。研究内容和主要结论有:谢查罹酆衔锪粗星康绯∠碌脑亓髯佣ρ目前关于共轭聚合物中载流子尤其是极化子的动力学研究主要集中在以下几个方面:弱电场下电荷的注入以及弛豫形成极化子的过程;中等强度电场下极化子的运动性质;强电场下极化子的稳定性及其解离等。而人们对于极化子在强电场下解离之后的行为和物理图像却并不清楚。我们采用羰磕P秃头绝热动力学方法,研究了共轭聚合物分子链中强电场下载流子的动力学行为。发现极化子在强电场下将发生解离,电荷脱离晶格束缚后以自由电子的形式进行运动。电子在电场作用下发生周期性的振荡,经分析确定为有机晶格中山东大学博士学位论文有机半导体电荷输运的动力学研究
摘要的竦础与刚性晶格中的竦床煌谢犯裰械恼竦吹缱诱迳洗嬖定向漂移。由于有机晶格中强的耦合作用,在每一个竦粗芷谀┛出现瞬时极化子态,这对于振荡电子的定向漂移具有重要作用。瞬时极化子态的存在表明,极化子在强电场下发生解离之后可以通过某种方式再产生。虻シ治隽说缱右坏