文档介绍：华东师范大学
硕士学位论文
有机介孔材料负载钌催化剂的制备及其催化加氢性能研究
姓名:宋丽英
申请学位级别:硕士
专业:物理化学
指导教师:李晓红
20100501
化剂/】瓹蚏疐..。研究结果表明,甿瓵催摘要通过对所有催化剂的皿芯勘砻黝汕扒錜可以被氢气、乙醇还原为金/】巾甆ちW游..有序介孔聚合物材料是近几年发展起来的一类新型的介孔材料,既具有介孔材料比表面积高、介孔孔径有序、介孔结构可调等优点,又具有高聚物疏水性高、易修饰、更耐酸碱等优点。盗薪榭资髦酆衔锊牧鲜且焕嘈滦偷挠谢孔树脂材料。它可以通过溶剂挥发诱导自组装法或水热法,。由于其骨架由酚醛树脂组成,因此具有较强的疏水性、耐酸碱性以及对有机反应底物较强的亲和性能。我们研究组的前期工作中发现盗薪榭资黪ゾ酆衔材料负载贵金属铂催化剂在丙酮酸乙酯和苯甲醛及其衍生物的氢化反应中表现出很高的催化性能,并且可以多次重复使用,因此,本文选择此类新型介孔聚合物材料为载体,负载贵金属钉催化剂,并研究其对醛酮等不饱和化合物的催化氢化性能。在论文的第一部分工作中,我们采用不同的制备方法辗ā⒋既确及还原方法馄嗷乖⒓姿崮迫芤夯乖鸵掖贾谢亓骰乖制备了负载型钌催化剂。通过对催化剂的表征发现,,而乙醇中回流还原和醇热法制备的催属钌,但很难被甲酸钠还原。。不同方法制备的负载型钌催化剂中,/瓾催化剂的制备方法简单且对苯甲醛的催化活性最高。当苯甲醛氢化反应在水溶剂中进行时,瓾呋恋拇呋阅苊飨愿哂诖秤谢芗烈掖贾械拇化性能,并且/瓾呋量梢栽谝掖己退芗林卸啻沃馗词褂谩/瓾呋粱箍梢愿呋钚浴⒏哐≡裥缘卮呋罅勘郊兹┭苌锛其含有芳香环、烯烃和羰基类不饱和化合物的催化氢化反应,其中甲苯在水相中的氢化反应初始活性梢源锏唬哂谖南字斜ǖ赖母呶赂哐瓜碌姆应结果。本论文的第二部分中,我们用一步法将钌纳米粒子引入介孔树酯或介孔树酯硅材料的孔道里合成介孔树酯或介孔树脂硅包埋的钌纳米粒子催化剂,并将催化摘要
化剂没有形成介孔结构,因此对苯甲醛的氢化反应性能较差。瓼催化剂自组装不均匀,比表面积和孔容都很小,对苯甲醛的氢化反应性能也较差。甅催化剂自组装均匀,具有较好的介孔结构,纳米粒子均匀分散在载体上,并且对苯甲醛氢化反应具有很好的催化活性。关键词:介孔树酯材料,催化氢化,负载型钉催化剂,一步法,苯甲醛,芳香醛化合物,芳香环摘要Ⅱ
/,篴/籥珊篴畁曲,%鷆锄强蛐卸鰊怎齣鷗/一//,齞觚鷒弱脃瓼—瑆胢鴐詀,./籒/一/·,甌佃譼Ⅲ—,猟—仃琹琧..,甧,.—,¨
·。~P膃曲謅磋謉狹/·甀/巧畇狥—Ⅱ,琣:Ⅳ.,—猵甇—.,。
塞匦墓硕士学位论文答辩委员会成员名单姓名职称单位备注王一萌研究员华东师范大学主席刘月明副研究员委员吴海虹
第一章文献综述短程即原子水平无序、长程即介观水平有序的特点,同时孔径可在尽首先报道了利用烷基季铵盐阳离子,∞砻婊钚约廖D子表面活性剂成功地合成出高度有序的氧化硅介孔材料。随后掣利用/、孔径均一、&和等【有序介孔材料具有比表面积大、孔隙率高、孔径分布窄,而且在结构上具有范围内连续调节等特性。这些独特性能使其在化学工业、信息技术、生物技术、环境能源等领域具有重要的应用意义,也为物质的物理和化学行为等基本问题的研究提供了模型物。故自其诞生以来就成为国际上的研究热点。有序介孔材料的合成早在世纪年代,它是研究人员在寻求适合大分子板剂,在碱性条件下通过水热法合成.、,这种具有吸引力的材料将分子筛的孔径从微孔扩展到介孔领域,成为分子筛合成由微孔向介孔飞跃的重要里程碑。更重要的是,首次在分子筛合成中提出了真正的“模板”概念。,非离子表面活性剂,如嵌段共聚物等,也同样可以作为模板剂用来合成介孔材料。小组【渴紫壤肅、,但是合成体系相对复杂,反应前驱物也较为昂贵。年初,等【、高稳定性的介孔氧化硅。其合成方法简单且重复性好,极大地推动了介孔材料的发展。最近,壤么邪被崆姿说囊趵胱颖砻婊性剂为模板,或为助剂,在碱性条件下合成了一系列新型的有序介孔材料俊8煤铣煞椒ㄐ掠薄⒂行В蟠笸卣沽私榭撞牧系暮成体系。有序介孔材料的发现,不仅给科学界引入了一种新型的高比表面筛叽⑽扔行虻牟牧希以谀持忠庖