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氧化羰基化法合成碳酸二苯酯过程热力学分析.pdf

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氧化羰基化法合成碳酸二苯酯过程热力学分析.pdf

文档介绍

文档介绍:第卷第期上海化工
年月· ·
技术进步氧化羰基化法合成碳酸二苯酯过程热力学分析
郭红霞吕敬德张波波
河北理工大学化工与生物技术学院河北唐山
唐山中润煤化工有限公司河北唐山
摘要采用基团贡献法对氧化羰基化法合成碳酸二苯酯的反应焓变、反应熵变、吉布斯自由能变
及平衡常数进行热力学估算。结果表明此反应为一放热反应较低的反应温度对其有利热力学平衡常数
比较大此反应有向正方向自发进行的趋势。
关键词氧化羰基化碳酸二苯酯基团贡献法平衡常数热力学分析
中图分类号
前言
碳酸二苯酯是一种用途十分广泛的有机
碳酸酯其合成方法主要有光气法、酯交换法和氧

化羰基化法。氧化羰基化法利用初级的、和热力学计算
苯酚为原料在催化剂的作用下一步合成与光
在氧化羰基化法合成反应体系中许多物
气法相比是一种绿色合成方法。它不仅克服了光
质的基础热力学数据都不齐全只能完全靠估算进
气法的缺点同时由于原料为初级化工品与酯交换
行。另外严格来说系统的过程热力学分析应该对
法相比产率又基本接近且可降低成本在合理利
温度、压力、进料配比等过程因素进行详细的讨论和
用煤和天然气资源等方面具有重要意义故该合成
分析并做出趋势判断。但在这一反应体系中由于
路线是最有前途、最具吸引力的合成方法。
基础数据欠缺因此仅讨论确定的温度下反应体系
目前国内外文献所报道的氧化羰基化法合
中各反应的热力学效应和反应平衡常数。
成几乎都是在中、高压的条件下进行的但是
状态设计
由于苯酚粘度大、易于结晶、易被氧化致使在中压
为进行反应状态下反应过程的热力学分析根
条件下测定热力学平衡常数等热力学数据困难重
据氧化羰基化法合成反应方程式进行如图
重。清晰的过程热力学分析是系统进行的可能性和
所示的状态设计。由于反应温度较低而
进行程度的重要判断依据并且能为操作条件的确
且压力较高气相中苯酚、水、的饱
定、装置的设计以及催化剂的设计和制备提供理论
和蒸汽压远小于和的分压所以在状态设
依据和指导。在相关文献中迄今尚未见到有关苯
计中把苯酚、和水作为液态考虑。从图可以看
酚氧化羰基化法合成反应体系热力学分析的
出反应温度下的平衡常数是指由状态到状态
报道因此解决合成过程中所涉及的热力学问
过程的平衡常数。
题迫在眉睫。本实验针对苯酚氧化羰基化法合成
焓变和熵变的计算
反应体系进行了热力学分析。
状态到状态过程的焓变和熵变
反应过程→过程中、和苯酚的
焓变
在催化剂存在下苯酚与反应来合成碳

酸二苯酯。反应方程为△∫∫
→∫苯酚


× ×

× ×
第一作者简介郭红霞女年生硕士研究生主要从事有机化工和精细化工品的研究与开发
· · 上海化工第卷
图状态设计示意图

苯酚×

△→
→过程中、和苯酚的熵变从文献中无法直接得到的热容而碳酸二
乙酯的热容是方便易得的它们的结构相似
如图所示所以在计算的热容时基于

∫· 的热容用基团贡献法计算的热
苯酚
容。
状态到状态过程的焓变和熵变
→过程和的焓

由于近似看

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