文档介绍：博士学位论文MOFs担载Pd催化剂的可控制备及其催化性能ControlledPreparationandCatalyticPropertiesofPdSupportedonMOFS作者姓名:韭明明学科、专业:物理丝堂学号:10907063指导教师:梁送渔完成日期:2014-10-31大连理工大学DalianUniversityofTechnology万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研7“:作所取得『|,J成果。尽我所知,除文巾已经注明引用内容和致谢的地方外,木论文彳i包含』L他个人_k集体已经发表的研究成果,也不包含其他已中请学位或其他用途使刚过的成米。。j我『司工作的同志对奉研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明了ij表/jjJ7酬崽。菪有不实之处,本人愿意承担相火法律责任。作名‘签名:j醚』呸L叠}一日期:世年上月珥}大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完伞了解学校有关学位论文知识产权的规定,在校攻读学位期问论文l:作的知识产权属于人连理工人学,允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向围家仃哭部门或机构送交论义的复印件和电子版,可以将本学位论文的全部或部分内窬编入订天数据库进行榆索,可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存利7L编本学位沦文。。学位论文题目:丛Q￡§担戴题i崔他刻的丑撞剑备丛墓i崔他世鱼&作者签名:邀蜩鲺日期:2芝!垒年—生月』一I{导师签名答辩委员会土日期:2竺!生年jQ月Ⅱ日期:2竺f车:=ff卫月丑万方数据大连理工大学博士学位论文摘要金属有机骨架化合物(MOFs)是由多齿有机配体和过渡金属离子自组装而成的一种新型多孔晶体材料。MOFs材料拥有极大的比表面积和孔隙率、规则的孔道结构以及结构和性质可调等特点。这些特点使其不仅在气体储存分离等领域有突出的表现,在多相催化领域同样具有良好的应用前景。本论文基于MOFs材料独特的结构和性质,探索了以这类材料作为载体制备负载型贵金属催化剂的可行性,旨在采用简单易行的金属有机化学气相沉积等制备方法,、选择性加氢等反应的新型高效MOFs基催化材料,并揭示催化性能和催化剂结构性质之间的联系。论文的主要研究内容和结果如下:(1),强挥发性的金属有机化合物Pd(C3H5)(C5H5)为前体,采用简单易行的金属有机化学气相沉积法(MOCVD)在室温下制备******@,揭示了Pd(C3H5)(C5H5)。%,,导致催化剂在循环实验中催化活性明显下降。采用化学稳定性更好的MOFs材料能够有效的解决这一问题。(2)采用溶剂热法合成同样具有微孔结构,。以Pd(C3Hs)(C5H5)为前体,采用MOCVD法制备******@。,~3nm。,催化剂的结构在多次循环反应之后依然保持完整。******@-Miyaura偶联反应中循环使用性能不佳的问题。(3),优化MOCVD方法制备Pd◎。该催化剂在水和乙醇的混合绿色溶剂中对多种卤代芳烃与苯硼酸的偶联反应均具有良好的催化活性,且多次循环使用之后催化活性没有明显下降,钯纳米粒子也没有发生团聚或流失。此外,,可以实现催化剂的双功能化,在无碱条件下也可以成功催化碘苯和苯硼酸的偶联反应。(4)MOCVD法虽然可以获得金属纳米粒子分散均匀的催化材料,但是仍无法避免金属粒子在MOFs表面的沉积,从而无法充分利用MOFs特有的孔道特性。在室温合成ZIF-8的过程中加入PVP(聚乙烯吡咯烷酮)保护的Pd纳米溶胶,。②ZIF一8催化剂在1,4-丁炔二醇的加氢反应中温和条件下即可将炔醇完全转化,并且具有几乎100%的1,。ZIF-8的高化学稳定性则赋予了材料优良的循环使用性能。采用相同方法制备的******@ZIF-8材料