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磁载杂多酸催化剂的制备及催化性能研究.pdf

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磁载杂多酸催化剂的制备及催化性能研究.pdf

上传人:hytkxy 2016/11/9 文件大小:6.44 MB

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文档介绍

文档介绍:摘要磁载杂多酸催化剂的制备及催化性能研究摘要杂多酸是一种高效、稳定、环保的催化剂,无论是在均相还是多相催化反应中都具有良好的催化活性,但是由于易溶解于反应体系,很难实现催化剂的回收和再利用,给产物后处理和实际应用带来了相当大的困难。将催化剂固定化,即制备负载型杂多酸既可以解决催化剂分离回收的难题,还可以克服催化剂稳定性差和活性组分容易流失的缺点。本文将具有优异磁学性能的磁性纳米粒子与负载型杂多酸结合制备的磁载杂多酸催化剂,可以在外加磁场作用下实现简单有效分离,为纳米催化剂的分离提供了新的思路。利用共沉淀法制备了分散性好、比表面积大、磁性强的纳米Fe304磁性粒子。采用液相沉积法以TEOS作为前驱体对Fe304纳米粒子的表面进行改性,制备了Fe304/Si02磁性颗粒,使其化学性质稳定,克服了Fe304纳米粒子易氧化的性质,提高了它的耐候性,从而完全满足催化剂用磁核抗氧化抗腐蚀性和磁性能的要求。,形成了一种亚微米级磁载杂多酸催化剂MSHC。磷钨酸在负载后保持了Keggin结构,在催化反应中有较高的活性,用于乙酸、正丁醇的酯化反应中基本和纯磷钨酸的催化活性相当,并且连续循环使用未发现流失。MSHC具有超顺磁性,在强磁场作用下可进行高效磁性分离。,TEOS水解缩合过程中负载杂多酸的同时,在磁性颗粒外表面逐渐的沉淀下来形成负载有杂多酸活性组分的Si02外壳,制备成纳米级核壳型磁载杂多酸粒子MSHNs。MSHNs粒径约20nm,属于纳米级别,分散性好,磷钨酸在负载后保持了Keg西n结构。可是用于乙酸、乙醇的酯化反应中MSHNs催化活性不佳。通过反应条件的优化,改良后的MSHNs催化活性有很大的提高。磁性能测试表明MSHNs具有很强的超顺磁性,可以通过外加磁场的作用方便地进行定位、分离和回收。关键词:纳米磁性粒子,磷钨酸,,磁载,ICAI,IYSUPPORTEDHETERoPOL队CIDCATAIYSTABSTRACTHeteropolyacidisane饿ctiVe,,,icanysupportedheteropolyacidcatalystcanbesepafatedsimply,whichproVideanewwayoftheseparationofnanO-,hi曲specificsud’,oreFIe304/.Sub-icallysupponedheteropolyacidcatalyst(MSHC’)waspreparedViaasol-(FnR)-butVlacetatethatapproachesthecatalyticperfb加anceof12-(MSHNs)essfullyobtainedViaasol—,thesilicananocoatingsastheanti