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U. D. C.:
 
Dissertation for the Master’s Degree in Engineering
SYNTHESIS OF
-δ--δ
COMPOSITE CATHODE MATERIALS
BY IN-SITU METHOD AND
RESEARCH ON ELECTROCHEMICAL
PROPERITIES
Candidate: Ni Dan
Supervisor: Prof. Sun Kening
Academic Degree Applied for: Master of Engineering
Speciality: Chemical Engineering and Technology
Affiliation: School of Chemical Engineering
Date of of Defence: June, 2010
Degree-Conferring-Institution: Harbin Institute of Technology
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
摘要
固体氧化物燃料电池(SOFC)被认为是 21 世纪最有前景的发电系统之一。
目前研究的重点是开发可在中低温(600 ℃~800 ℃)区域工作的 SOFC,随着工
作温度的降低,阴极的极化会急剧增大。为了在中低温下获得更好的电化学性
能,需要开发新型阴极材料及结构。本文采用溶胶-凝胶法原位制备了适用于
中温 SOFC 的 LSFC-GDC 复合阴极材料,并对其性能进行了测试与表征。同
时采用聚合物水滴模板法制备了蜂窝状多孔复合阴极,这种阴极结构有利于气
体传输,增加三相反应界面长度。
本论文采用原位合成的方法制备 LSFC-GDC 复合阴极材料,研究了合成
条件对材料性能的影响。通过 X 射线衍射分析(XRD)对制得的材料进行了物相
分析,发现原位法得到的材料为 LSFC-GDC 复合阴极材料,无其他杂质相存
在。通过谢乐公式计算晶粒尺寸,发现原位法制备的复合阴极材料中,LSFC
晶粒尺寸比相同条件下得到的单相 LSFC 的晶粒尺寸小。与机械混合法制备的
复合阴极材料相比,两相分布更均匀。材料热膨胀系数小于 LSFC 材料,与
GDC 的热膨胀系数接近,适宜作为 SOFC 阴极。经过多种测试方法的综合表
征,最终确定了最佳的复合材料制备工艺:原位法制备 LSFC-GDC 复合阴极
材料最优配比为 LSFC-GDC 质量比为 50:50,最优煅烧温度为 900 ℃。
将原位法制备的 LSFC-GDC 材料通过丝网印刷制备成 SOFC 复合阴极,
研究了烧结温度和烧结时间这两个关键因素对复合阴极电化学性能的影响。研
究表明,LSFC-GDC 复合阴极最优烧结温度为 1000 ℃,最优烧结时间为 2
h。在 800 ℃下的极化阻抗为 Ω·cm2,750℃下的极化阻抗为 Ω·cm2,
在 800 ℃下组装电池的最高放电功率密度为 W·cm-2。
采用水滴模板法制备LSFC-GDC蜂窝状多孔阴极,讨论了各种因素对所得
到的多孔阴极微观结构的影响规律,通过SEM对所制备阴极结构进行分析,发
现控制一定的温度、适度、聚合物浓度等条件,能够成功获得孔径从10~40 μm
的大孔结构,并且在孔壁上存在亚微米级的小孔。通过研究表明,当烧结温度
为1100 ℃,大孔孔径10 μm时,800 ℃ Ω·cm2。
关键词固体氧化物燃料电池;复合阴极;原位合成法;水滴模板法
-I-
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
Abstract
Solid-oxide fuel cells (SOFCs) is considered as one of the most promising
devices by converting chemical energy into electrical energy. However, the
interfacial polarization resistances between electrolyte and electrodes increase
dramatically as the operating temperature is reduced. Thus, the development