1 / 9
文档名称:

硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法.docx

格式:docx   大小:19KB   页数:9页
下载后只包含 1 个 DOCX 格式的文档,没有任何的图纸或源代码,查看文件列表

如果您已付费下载过本站文档,您可以点这里二次下载

分享

预览

硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法.docx

上传人:421989820 2023/3/26 文件大小:19 KB

下载得到文件列表

硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法.docx

文档介绍

文档介绍:该【硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法 】是由【421989820】上传分享,文档一共【9】页,该文档可以免费在线阅读,需要了解更多关于【硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法 】的内容,可以使用淘豆网的站内搜索功能,选择自己适合的文档,以下文字是截取该文章内的部分文字,如需要获得完整电子版,请下载此文档到您的设备,方便您编辑和打印。硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法
专利名称:硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用的制作方法
技术领域:
本发明涉及一种硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用。
背景技术:
室温离子液体是指主要由有机阳离子和无机或有机阴离子构成的在室温或近于室温下呈液体的盐类。它们的主要特点是非挥发性或零蒸汽压,低熔点,宽液程,强的静电场,宽的电化学窗口,良好的离子导电导热性,高热容及热能储存密度,高的热稳定性,对多种有机和无机材料都有良好的溶解能力,可设计性。这些独特的优点使得离子液体作为环境友好的“清洁”溶剂和新催化体系正在受到世界各国催化界与石化企业界的接受和关注,并在催化和有机合成中得到了广泛的应用。80年代早期英国BP公司和法国的IFP等研究机构,开始探索室温离子液体作为溶剂与催化剂的可能性。具体研究主要集中在用离子液体催化体系取代传统的硫酸、氢***酸酸催化反应过程,并取得相当好的结果,如Friedel-Crafts反应、烷基化、异构化、烯烃二聚以及催化加氢、Diels-Alder反应等。近几年来,又相继报道了在室温离子液体中进行
Heck、Suzuki键合、Trost-Tsuji键合、环氧化、环氧化合物的不对称开环、烯烃氢甲酰化、活性自由基聚合、Wittig反应及小分子烯烃的齐聚等的研究(顾彦龙、邓友全等,室温离子液体及其在催化和有机合成中的应用,化学进展,2003,15,222-241;顾彦龙、邓友全等,室温离子液体一类新型的软介质和功能材料,科学通报,2004,49,515~521)。
随着离子液体的研究不断深入,离子液体的种类也在不断的增加,近几年来,又相继报道了许多含有特定金属阴离子的离子液体,如含有金,钯,铜,锌,硒等金属阴离子的离子液体(,,,38,3935-3937;ChingKuanLee,HsiaoHanPengetal,,16,530-536;JelliarkoPalgunadi,O-SungKwon,etal,CatalysisToday98(2004)511-514;HoonSikKim,YongJinKim,etal,,41(22)4300-4303),并在催化、有机合成应用研究等方面进行了尝试。
近年来,一系列的催化剂体系,如钌、铑、钯、金、硒等催化剂体系被报道用于非光气法催化含氮化合物羰化反应制备氨基甲酸酯(FengShi,JiajianPeng,andYouquanDeng,JournalofCatalysis219(2003)372-375,FengShiandYouquanDeng,JournalofCatalysis211,548-551(2002)
,BeiChen,,JournalofMolecularCatalysisAChemical195(2003)37-45,BoshunWan,ShijianLiao,DaorongYu,AppliedCatalysisAGeneral183(1999)81-84,YingYangandShiweiLu,TetrahedronLetters40(1999)4845-4846)。但是,钌、铑、钯、金催化体系由于是贵金属,相对来说成本较高,限制了其广泛引用;硒虽然价格较低,但其催化性能也相对较低。
含特定金属硒阴离子的离子液体在催化羰化反应中虽然表现了较高的催化活性(HoonSikKim,YongJinKim,etal,,41(22)4300-4303),但是存在离子液体用量过大而使得成本较高的问题。因此在研究离子液体应用的同时,如何降低离子液体的用量和提高其使用效率也成为离子液体在进入实际应用之前需要解决的问题。如果将具有催化活性的物质设计成离子液体,如具有催化功能的咪唑阳离子硒酸根阴离子离子液体,并将其固定在固体载体上,将有效的提高离子液体的使用效率、减少离子液体的用量从而促进离子液体的广泛应用。
发明内容本发明的目的在于提供一种硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂,以及催化剂的制备方法和催化剂的应用。
一种硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂,其特征在于催化剂的结构如下所示
其中R代表***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种;硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂中,%-10%,-4%。
本发明所述催化剂,离子液体阴离子部分为[SeO2(OR)]-,离子液体的阳离子部分为下列阳离子中的一种其中阳离子中的硅与多孔材料的氧相连;其中R为***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种。
本发明所述催化剂,所用硅胶的比表面为50-1500m2/g,-20nm,-。
一种硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂的制备方法,其特征在于该方法一次包括下列两个步骤A、将硅酸酯和甲醇或乙醇和离子液体BMImBF4或BMImPF6搅拌下加热到室温至150℃,搅拌均匀后加入酸和水,发生聚合反应,继续于该温度下老化3至24小时;室温至150℃条件下干燥后,加入甲醇或乙醇或***,在40℃-80℃下回流3-8小时,然后过滤,在60℃-100℃条件下烘干,得到以离子液体为模板剂制备的多孔硅胶材料;B、多孔硅胶材料加入浓盐酸中,在室温至40℃下搅拌6-24小时,然后过滤,并用乙醇洗涤,然后于60℃-100℃下烘干,加入离子液体R[SeO2(OR’)]和甲苯,R代表1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***(乙基、丁基)咪唑,R’代表***、乙基、丙基、丁基、戊基、己基,回流8-24小时,过滤,洗涤,在
60℃-100℃下烘干,得到催化剂。
一种***类化合物氧化羰化反应制氨基甲酸酯的方法,其特征在于催化剂的结构如下所示
其中R代表***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种;硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂中,%-10%,-4%;在温度100℃-150℃,氧气与一氧化碳压力比为1/5-1/10,总压力在3MPa-6MPa条件下催化***类化合物氧化羰化反应制氨基甲酸酯。
在制备氨基甲酸酯过程中,***类化合物与催化剂的质量比为20/1-1000/1。
在制备氨基甲酸酯过程中,***类化合物选自苯***,环己***,甲苯二***中的一种。
与已有金属络合物羰化催化剂相比,,降低了催化剂的成本;,活性组分不易流失;,便于使用和产物分离;,降低了能耗及对反应装置的要求。
具体实施方式实施例1取二氧化硅多孔材料(比表面538m2/g,,)1g,加入10ml
盐酸(12mol/l),在室温下搅拌12小时,过滤,用无水乙醇和甲苯洗涤,在80℃下烘干,转移到100ml的锥形瓶中,加入含有硒阴离子的离子液体RMImSeO2(OCH3)(RMIm=1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***咪唑)2g,20ml甲苯,在90℃下回流24小时,过滤,洗涤,烘干,得多孔材料二氧化硅键合担载的RMImSeO2(OCH3)离子液体催化剂a。%。
实施例2步骤同实施举例1,但以离子液体[RMIm][SeO2(OC2H5)]代替[RMIm][SeO2(OCH3)](RMIm=1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***咪唑),得多孔材料二氧化硅键合担载的[RMIm][SeO2(OC2H5)]离子液体催化剂b。%实施例3步骤同实施举例1,但以离子液体[RMIm][SeO2(OC3H7)]代替[RMIm][SeO2(OCH3)](RMIm=1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***咪唑)多孔材料二氧化硅键合担载的[RMIm][SeO2(OC3H7)]离子液体催化剂c。%实施例4步骤同实施举例1,但以离子液体[RMIm][SeO2(OC4H9)]代替[RMIm][SeO2(OCH3)](RMIm=1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***咪唑),得多孔材料二氧化硅键合担载的[RMIm][SeO2(OC4H9)]离子液体催化剂d。%实施例5步骤同实施举例1,但以离子液体[RMIm][SeO2(OC6H11)]代替[RMIm][SeO2(OCH3)](RMIm=1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***咪唑)得多孔材料二氧化硅键合担载的
[RMIm][SeO2(OC5H11)]离子液体催化剂e。%实施例6取50mg催化剂a,***,5ml无水甲醇,加入到内有衬管的100ml的高压反应釜中,(一氧化碳(%),氧气(%)),在120℃下反应一小时,色谱分析苯***转化率为74%,苯氨基甲酸甲酯选择性为89%。
实施例7步骤同实施举例6,但以1ml苯******,色谱分析苯***转化率为62%,苯***基甲酸甲酯选择性为93%。
实施例8
步骤同实施举例6,但以环己***,甲苯二***中的一种代替苯***。
权利要求
,其特征在于催化剂的结构如下所示其中R代表***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种;硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂中,%-10%,-4%。

1所述的催化剂,其特征离子液体阴离子部分为[SeO2(OR)]-,离子液体的阳离子部分为下列阳离子中的一种其中阳离子中的硅与多孔材料的氧相连;其中R为***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种。

1所述的催化剂,其特征在于硅胶的比表面为50-1500m2/g,-20nm,-。

1所述的催化剂的制备方法,其特征在于该方法依次包括下列两个步骤A、将硅酸酯和甲醇或乙醇和离子液体BMImBF4或BMImPF6搅拌下加热到室温至150℃,搅拌均匀后加入酸和水,发生聚合反应,继续于该温度下老化3至24小时;室温至150℃条件下干燥后,加入甲醇或乙醇或***,在40℃-80℃下回流3-8小时,然后过滤,在60℃-100℃条件下烘干,得到以离子液体为模板剂制备的多孔硅胶材料;B、多孔硅胶材料加入浓盐酸中,在室温至40℃下搅拌6-24小时,然后过滤,并用乙醇洗涤,然后于60℃-100℃下烘干,加入离子液体R[SeO2(OR’)]和甲苯,R代表1-(CH2)3Si(OEt)3-3-***(乙基、丁基)咪唑,R’代表***、乙基、丙基、丁基、戊基、己基,回流8-24小时,过滤,洗涤,在60℃-100℃下烘干,得到催化剂。
5一种***类化合物氧化羰化反应制氨基甲酸酯的方法,其特征在于催化剂的结构如下所示其中R代表***、乙基、丙基、丁基、戊基和己基中的一种;硅胶担载的含硒阴离子离子液体催化剂中,%-10%,硒的担载量为硅胶重量的
-4%;在温度100℃-150℃,氧气与一氧化碳压力比为1/5-1/10,总压力在3MPa-6MPa条件下催化***类化合物氧化羰化反应制氨基甲酸酯。

5所述的方法,其特征在于***类化合物与催化剂的质量比为20/1-1000/1。

5所述的方法,其特征在于***类化合物选自苯***,环己***,甲苯二***中的一种。
专利摘要
本发明涉及一种硅胶担载含硒阴离子的离子液体催化剂及其制备方法和应用。将含硒离子液体键合在以离子液体为模板剂制备的多孔硅胶上来制备催化剂。该催化剂可以在100-120℃,3MPa-6MPa压力下催化芳香***制备相应的氨基甲酸酯。该催化剂的特点是催化活性高,担载用的载体硅胶可以调节,降低了离子液体的用量,有效降低了催化剂的成本。

最近更新

护理文件的书写及ppt 31页

2023幼儿园培训总结15篇 27页

2024年七夕节策划方案(精选15篇) 38页

30题风险管理岗位常见面试问题含HR问题考察点.. 28页

Unit 3 Our animal friends第4课时示范课教案.. 4页

《电子技术基础与技能》课程标准 27页

【课题申报】呼吸道病毒感染的临床特征 4页

下肢跑步训练方法 概述说明以及解释 8页

中国传统文化与生态文明智慧树知到课后章节答.. 10页

中级老年照护考试题+答案 22页

书籍行业书推介会活动方案 5页

肱骨骨折的护理问题ppt 30页

人教版小学三年级下册第六单元语文教案 14页

企业应用集成的总体架构与方案设计 4页

甘肃新建铁路隧道水文地质勘察报告(中铁) 25页

全球运营与服务管理复习材料 5页

农药波尔多液化学方程式-概述说明以及解释 10页

初中生物教学德育渗透现状及策略研究 9页

助理个人反思简短总结 9页

医疗器械行业做账实操及纳税申报手册 5页

受限空间标准含氧量 概述说明以及解释 7页

员工异常排查工作计划 4页

园林施工与养护的有机结合探究 8页

国际化拔尖创新人才科研训练-概述说明以及解释.. 7页

环境影响评价报告公示:文山州惠农蔬菜产销专.. 85页

备用药品管理规定 4页

大数据分析与商业智能应用 5页

安全生产应急培训的心得体会范文(精选3篇) 5页

客观看待人民币汇率:回顾现状及展望 8页

小学红领巾奖章方案(精选8篇) 29页