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李灿院士团队JACS持久性有机污染物光电催化降解取得重要进展.pdf

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李灿院士团队JACS持久性有机污染物光电催化降解取得重要进展.pdf

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文档介绍:该【李灿院士团队JACS持久性有机污染物光电催化降解取得重要进展】是由【鼠标】上传分享,文档一共【4】页,该文档可以免费在线阅读,需要了解更多关于【李灿院士团队JACS持久性有机污染物光电催化降解取得重要进展】的内容,可以使用淘豆网的站内搜索功能,选择自己适合的文档,以下文字是截取该文章内的部分文字,如需要获得完整电子版,请下载此文档到您的设备,方便您编辑和打印。【催化】李灿院?团队JACS:持久性有机污染物光电催化降解取得重要进展注:?末有?研究团队简介及本??科研思路分析近?,?兰州?学先进催化中??李灿院?团队在光电催化降解持久性?相有机污染物研究??取得重要进展,?通过纳?尺度上调控?氧化钛(TiO2)光电催化剂形貌,构筑具有?效电荷分离效率以及传质能?的纳?锥形光电催化剂,在难降解有机污染物如酚类化合物降解中达到99%以上的光电催化降解效率。研究成果近期发表在?Journal?of?the?AmericanChemical?Society上?。?相中有机污染这?环境问题严重威胁着?类的?命健康,受到全世界各国的?度重视。尤其我国出台严格的环境保护法,对?相污染物规定严苛的标准。特别是废?中持久性有机污染物具有环境?毒性与难降解性,传统的?物或物理化学?法很难有效消除这类污染物。因此,发展有效消除此类污染物的先进技术不仅是重要的科学难题,?且具有重?的实际应?意义。本?作结合光催化和电催化的优点,发展了光电催化(PEC)降解?相中有机污染物的先进技术。在光电催化过程中,关键的科学问题是如何有效提升PEC体系的光?电?-空?分离效率,进?构筑具有?效光?电荷分离效率的光电催化反应体系。图1.?Na?2?EDTA辅助?热法构筑不同形貌结构的Ti?O2催?化剂?意图。在本?作中,通过??***四?酸?钠(Na?2?EDTA)辅助?热的策略,成功制备了具有三维纳?锥结构的Ti?O2光?电催化剂(图1),并?于难降解有机污染物4-***酚(4-CP)为代表的降解反应。基于此纳?锥催化剂的PEC实现?于99%的4-CP降解效率(图2a)及55%以上的矿化效率(图2b)。同时,也实现了***原?的脱除(图2c)。纳?锥催化剂对于4-?h-1?g-1?m的2表?观动?学常数,分别是常?的纳?棒及纳?颗粒催化剂动?学常数的3及6倍(图2d)。降解总反应:图2.?不同形貌Ti?O2催?化剂PEC性能。不同催化剂光电降解4-CP过程中(a)降解百分?,(b)总有机碳(TOC)去除率(矿化百分?)以及(c)脱***百分?。(d)不同Ti?O2催?化剂降解动?学图图3.?机理讨论。(a)不同催化剂Mott-Schottky图(b)不同催化剂光态EIS阻抗谱(c)PL光谱图(d)瞬态吸收光谱(TAS)(e)催化剂注?效率测试(f)催化剂羟基?由基产?浓度(i)不同催化剂表?反应速率对?纳?锥形光电催化剂之所以显?优秀的光电催化性能主要归因于?效的电荷分离(图3),实验证明,纳?锥结构可在材料表?形成较?的空间电荷层(图3a),从?表现出?效的光?电荷迁移(图3b)、分离(图3c-d)与注?(图3e),促进了降解反应所需活性物种的产?(图3f)。同时,本?作通过CFD理论模拟还发现Ti?O2纳??锥形貌极?地促进催化表?反应的传质能?(图4)。模拟计算表明锥形阵列空隙中较?的?体积分布以及液相流速,提升了反应中有机污染物的传质效率(图4),促进了4-CP在表?的光电催化降解反应。这为理性设计并构筑?相中有机污染物?效降解的光电催化PEC技术提供了科学基础和有效的技术策略。图4.?流体动?学模拟。?流在(a)Ti?O2纳??锥以及(b)Ti?O2纳??棒体积分布数值这?成果近期发表在?Journal?of?the?American?Chemical?So上cie,ty??章的第?作者是兰州?学博?研究??宋睿和中国科学技术?学博?研究??池海波,李泽龙研究员和?李灿院?为共同责任作者。Highly?Efficient?Degradation?of?Persistent?Pollutants?with?3D?Nanocone?TiO2?-Based?PhotoelectrocatalysisRui?Song,#?Haibo?Chi,#?Qiuling?Ma,?Dongfeng?Li,?Xiaomei?Wang,?Wensheng?Gao,?Hao?Wang,?Xiuli?Wang,?Zelong?Li,*and?Can?Li*J.?Am.?Chem.?Soc.,?2021,?143?,?13664–13674,?DOI:?:李灿院?,理学博?,中国科学院?连化学物理研究所研究员,任洁净能源国家实验室(筹)主任及太阳能研究部主任,兰州?学教授、双聘院?,先进催化中?主任(?肃省先进催化重点实验室主任),兼任中国科学技术?学材料与化学学院院长,中国化学会催化委员会主任。2003年当选中国科学院院?,2005年当选第三世界科学院院?,2008年当选欧洲??和?然科学院外籍院?。主要从事催化材料、催化反应和催化光谱表征??的研究,研制了具有?主知识产权的国内第?台?于催化材料研究的紫外共振拉曼光谱仪并开始商品化?产;在国际上最早利?紫外拉曼光谱解决分?筛?架杂原?配位结构等催化领域的重?问题;发展了短波长?性拉曼光谱和光电超快及成像光谱技术,发展了纳?笼中的?性催化合成等研究。其中,汽油和柴油超深度脱硫技术等已?业化;从2001年起,致?于太阳能转化和利?科学研究,包括光催化、光电催化和电催化分解?制氢和?氧化碳还原等??光合成研究,以及先进太阳电池和太阳发电技术探索。2020年,领导的团队完成全球?套直接太阳能液态阳光甲醇千吨级?业?范,为实现碳达峰碳中和?标提供了可?的技术路径。先后获得中国科学院?然科学?等奖(1993年),中国青年科学家奖(1993年),?港求是科技基?杰出青年学者奖(1997年),中国杰出青年科学家奖(1998年),国家科技发明?等奖(1999年),国际催化奖(2004年),中国科学院杰出科技成就奖(2005年),何梁何利科学技术进步奖(2005年),国家?然科学?等奖(2011年),中国催化成就奖(2014),亚太催化成就奖(2019),辽宁省?然科学?等奖(2015年),?本光化学奖(2017年),中国光谱成就奖(2018年),国际清洁能源“创新使命领军者”奖(2019)及“中法化学讲座奖”(2021年)等。李泽龙,理学博?,青年研究员。2008年7?毕业于?连理??学;2014年1?在中国科学院兰州化学物理研究所攻读博?学位,获理学博?学位;2014年1?就职于中国科学院兰州化学物理研究所;2015年4??2018年11?在中国科学院?连化学物理研究所从事博?后研究?作,合作导师:李灿院?。2018年11?加盟兰州?学李灿院?团队,该团队致?于新能源发展、?态环境保护及?端化学品合成三个??的研究?作。第?作者:宋睿,2017年7?毕业于中国科学技术?学化学物理系,获理学学?学位。2017年9??今于兰州?学攻读博?学位;池海波,中国科学技术?学在学博??,?者均师从李灿院?,主要从事光电催化降解有机污染物??的研究?作。兰州?学先进催化中?简介2018年李灿院?作为“双聘院?”加盟兰州?学后,为了促进兰州?学在物理化学和催化?向的教学和科研?作,在兰州?学及化学化?学院的???持下,于2019年7?成?兰州?学先进催化中?。中???西部能源资源特?,以催化为核?学科基础提升西部在新能源,?态环境,?端化学品合成等绿?低碳可持续发展??的研究实?和?平。兰州?学先进催化中?践?“四个?向”,注重“产-学-研”发展,特别为西部发展提供技术和?才?撑。2020年,得到?肃省科技厅的?持,依托先进催化中?及物理化学研究获批?肃省先进催化重点实验室。兰州?学先进催化中?从2019年7?成??今,尽管期间受到新冠疫情的影响,但中??师及同学们克服困难,勤奋努?,锐意创新,?边建设实验室、?边开展研究?作,所部署的研究?向上已经取得初步进展,该?作是兰州?学先进催化中?成?后,在中?独?完成发表的?篇?作。兰州?学先进催化中?长期招收研究?、招聘博?后及科研助理(优秀者可享受学校翠英博?后和青年研究员待遇),欢迎有志于催化研究?作的研究?、博?后及科研助理加盟李灿院?团队。兰州?学先进催化中?李灿院?团队博?后招聘启事(兰州?学新闻?)科研思路分析Q:这项研究最初的?的是什么?A:如上所述,我们的研究兴趣集中于可以?效降解有机物污染物的光电催化体系的开发,并基于这样的研究思路解决现代化学?业和药物合成?业?临的实际应?的问题。众所周知,?污染严重威胁?们的?命健康安全,?针对?污染的深度处理尚缺乏有效的?段。电催化体系虽然技术成熟,但存在材料受限、污染物传质受限等问题;光催化体系尽管体系简便、催化剂与污染物接触充分,但会受到催化剂与体系分离、光?载流?分离等问题的困扰。?结合了?者优点的光电催化体系是?种新型的具有潜?的污染物处理体系。与此同时,光电催化体系本?仍然会受到光?电荷分离效率的影响,从?限制了整个体系的催化性能。基于这样的问题,我们在纳?尺度上对催化剂形貌结构进?调控,实现?效的光?电荷分离,提升体系的传质能?,从?实现有机污染物的?效降解。Q:研究过程中遇到哪些困难与挑战?A:该?作最?的挑战是构筑?效稳定的催化剂结构,以实现?效的光?电荷分离。在此过程中,?连化物所团队在太阳能电池??的经验积累对于催化剂的构筑起到了重要的作?。Q:该项研究结果可能具有的实际意义与应??A:对催化剂形貌结构进?调控,实现光?电荷的?效分离,进?实现污染物的?效降解。基于这项研究进展,我们相信未来可以开发出更?效、更贴近实际污染物降解应?的催化体系。另外,在该研究?作中强调了传质对于催化反应的重要性,对于以后降解?作催化体系的设计具有?定的参考意义。