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王振伟;屈丹龙;樊震坤;丁浩;李国昌;张健;张超;孟凡朋;孙海滨
【摘 要】-δ(LSCF)是一种应用较为广泛的固体氧化物燃料电池(SOFC)阴极材料,但是, LSCF 中分别添加 -δ(ESB)和 ESB-Ag,制备了复合阴极,并对其物相组成、,仅添加 ESB 会导致 LSCF 阴极性能降低,而添加 ESB- Ag -ESB-Ag 复合阴极在 700℃空气条件下测得的极化阻抗为 ·cm2,所制备单电池的最高功率密度为 · cm-2.
【期刊名称】《山东陶瓷》
【年(卷),期】2025(042)004
【总页数】4 页(P1-4)
【关键词】固体氧化物燃料电池;阴极;极化阻抗;电化学性能
【作 者】王振伟;屈丹龙;樊震坤;丁浩;李国昌;张健;张超;孟凡朋;孙海滨
【作者单位】山东理工大学材料科学与工程学院,淄博 255000;中石化油田勘探开发事业部,北京 100728;山东硅元型材料股份,淄博 255086;山东理工大学材料科学与工程学院,淄博 255000;山东理工大学材料科学与工程学院,淄博255000;山东硅元型材料股份,淄博 255086;山东硅元型材料股份,淄博 255086;山东硅元型材料股份,淄博 255086;山东理工大学材料科学与工程学院,淄博 255000
【正文语种】中 文
【中图分类】
前言
固体氧化物燃料电池〔SOFC〕能够把燃料中的化学能直接转换为电能，它具有清洁环保、燃料适应性强、全固态组件、可以设计热电联供系统等优点，是一种型的清洁发电装置。目前，SOFC 的主要进展趋势是降低操作温度，向中温化进展。不过，随着操作温度的降低，SOFC 阴极的极化阻抗变大，导致电池性能下降，因此，亟需开发型的中温 SOFC 阴极材料。－δ〔LSCF〕是目前争论较为广泛的固体氧化物燃料电池阴极材料之一，具有较高的离子电导率和电子电导率。但是，其中温极化阻抗仍旧较高［1，2］。－δ〔ESB〕和 Ag 均为优良的氧离子导体，有望促进阴极反响过程中氧传输和氧交换的力量，进而促进氧复原力量［3，4］。本论文拟向 LSCF 中分别添加 ESB、ESB－Ag，制备高性能复合阴极，以提高 SOFC 在中温条件下的电化学性能。
试验过程
样品制备
固相法合成 －δ〔ESB〕粉：依据化学计量比称取 Er2O3 粉、Bi2O3 粉，经球磨混合，在 800℃煅烧 9h，得到 ESB 粉体。
LSCF－ESB 复合阴极浆料：依据质量比 1:1 称取 ESB 粉和 LSCF 粉，外加 10%石墨造孔剂和 80%粘结剂，研磨混合均匀，得到 LSCF－ESB 复合阴极浆料。LSCF－ESB－Ag 复合阴极浆料：按质量比 1:1 称取 Ag 浆和 50wt.%LSCF－ 50wt.%ESB 混合粉，依据上述工艺研磨混合均匀，得到 LSCF－ESB－Ag 复合阴极浆料。
承受丝网印刷工艺将阴极浆料涂覆在 －δ〔SDC〕电解质片的上下
外表，阴极面积为 。经不同温度煅烧，使阴极与电解质片严密结合在一
起。LSCF－ESB 阴极的煅烧温度为 1000℃，LSCF－ESB－Ag 的煅烧温度为650℃。
图 1 沟通阻抗图谱
性能测试
沟通阻抗测试
将样品置于管式电阻炉之中，上下外表通过银丝桥接至外部与电化学工作站连接。以 3℃min－1 的升温速率升温至 600℃，在 600～800℃温度范围内，每隔 50℃ 取一温度点，保温 30min 后测得沟通阻抗图谱。测试放大电压为 10mV，频率范围为 －1MHz。由沟通阻抗图谱测量的结果，依据公式〔1〕计算电极的界面极化阻抗：微观形貌。
式中，RE 是界面极化阻抗〔单位 Ω·cm2〕；RL 是总阻抗〔单位 Ω〕；RH 是欧姆阻抗〔单位 Ω〕；S 是电极的几何面积。
图 1 是典型的沟通阻抗图谱。阻抗图谱与实轴〔Z＇〕交于 RH 和 RL 两点，阻抗图谱与实轴低频段交点 RL 和高频区交点 RH 之间的距离，RL－RH 是电解质两侧电极的极化阻抗的总和［5］。
电池性能的测试
首先，将煅烧后的 SDC 电解质片磨至厚度为 mm，承受丝网印刷工艺在电解质片的上外表涂覆 LSCF－ESB－Ag 阴极浆料，经 650℃煅烧 2h。然后，在电解质下外表涂覆 Ag－SDC 阳极浆料，在 880℃煅烧 2h，得到单电池。将单电池封装在石英管顶端，阴极端气体为空气，阳极端气体为湿 H2，H2 流速为 40ml·min
－1，测试温度为 750℃。承受线性扫描伏安法测量单电池的电流与电压〔I－V〕 以及电流和能量密度〔I－P〕的关系。
物相组成
承受 X 射线衍射仪对 LSCF 和 ESB 粉体发生反响后的物相组成和高温化学相容性进展分析。对于 ESB 和 LSCF 高温化学相容性的争论，将 ESB 粉与 LSCF 粉依据
质量比 1:1 混合，分别在不同温度下煅烧 2h，对煅烧后的复合粉体进展 XRD 分析。
微观形貌
使用扫描电子显微镜〔SEM〕观看复合阴极的3 结果与争论
LSCF－ESB 复合阴极的电化学性能和化学相容性争论
试验觉察，当煅烧温度为 1000℃时，LSCF－ESB 阴极能够较好地粘附在电解质外表，假设煅烧温度过低，简洁发生阴极脱落现象。因此，争论对象为经 1000℃煅烧的 LSCF－ESB 复合阴极。图 2 所示为该复合阴极在不同测试温度下的沟通阻抗图谱，可以看出，随着测试温度的上升，极化阻抗圆弧的跨距越小，这说明极化阻抗值随着温度上升而降低。
图 2 LSCF－ESB 复合阴极在不同测试温度下的沟通阻抗图谱图 3 LSCF－ESB 复合阴极与 LSCF 阴极的极化阻抗的比照图图 4 经不同温度煅烧的 LSCF－ESB 复合粉体的 XRD 图谱
经计算，LSCF－ESB 复合阴极在 600℃、650℃、700℃、750℃、800℃测试温度下的界面极化阻抗值 RE 分别为 ·cm2、·cm2、·cm2、·cm2、·cm2。为了争论添加 ESB 对 LSCF 阴极性能的影响，本文测
试了 LSCF 阴极的极化阻抗，并与 LSCF－ESB 复合阴极进展了比照，如图 3 所示。可以看出，LSCF－ESB 复合阴极的极化阻抗值明显高于 LSCF 阴极，这对阴极性
能是不利的，与预期结果相悖。
为了探究阴极性能降低，即极化阻抗值提高的缘由，本文对 LSCF 和 ESB 粉体在不同煅烧温度下的化学相容性进展了争论。图 4 所示为 ESB 粉与 LSCF 粉在
600～1000℃下煅烧的 XRD 谱图，可以看出，ESB 和 LSCF 粉体在 600℃和 700℃
的化学相容性良好，无杂质相生成。在 750℃保温 2h，在 2θ＝30°和 2θ＝32°处有杂质相生成，当温度提高到 1000℃时，生成的杂质相的衍射峰强度增加。因此，
LSCF－ESB 阴极性能的降低主要归因于杂质相的生成，只有将煅烧温度降至 700℃ 以下才能避开杂质相生成。
LSCF－ESB－Ag 复合阴极的电化学性能及微观形貌
如前文所述，只有将煅烧温度降至 700℃以下才能避开杂质相生成。Ag 是优异的电子导体和氧离子导体，在低温下烧结具有良好的粘结性，但由于其熔点较低，温度上升，简洁发生团聚，将 Ag 与其他材料复合既能够有效抑制 Ag 的团聚，又能提高复合材料的烧结性能。为了降低煅烧温度，本文通过向 LSCF－ESB 中添加低熔点 Ag，制备了 LSCF－ESB－Ag 复合阴极。试验觉察，添加 Ag 可以使复合阴极的煅烧温度降至 650℃。图 5 为 LSCFESB－Ag 复合阴极的极化阻抗图谱，经计算，在 700℃和 800℃的极化阻抗值分别为 ·cm2、 Ω·cm2，显著优于LSCF－ESB 复合阴极。
图 5 LSCF－ESB－Ag 复合阴极在不同测试温度下的沟通阻抗图谱
图 6〔a〕LSCF－ESB－Ag、LSCF－ESB 复合阴极在不同测试温度的极化阻抗比照图和〔b〕LSCF－ESB－Ag 复合阴极、LSCF 阴极在不同测试温度的极化阻抗比照图
图 6 所示为 LSCF－ESB－Ag 复合阴极与 LSCFESB 复合阴极、LSCF 阴极在650～800℃测试温度下的极化阻抗比照图。由图 6〔a〕可以看出，LSCFESB－ Ag 复合阴极的极化阻抗值显著低于 LSCFESB，即 LSCF－ESB－Ag 具有更为优越的电化学性能。这是由于，低熔点 Ag 的参加，使 LSCF－ESB－Ag 阴极的煅烧温度降至 650℃，可避开 LSCF 和 ESB 反响生成杂质相。由图 6〔b〕可以看出，与LSCF 阴极相比，LSCF－ESB－Ag 复合阴极也具有更好的电化学性能。这是由于
ESB 是一种优良的氧离子导体，可以促进阴极反响过程的氧传输和氧交换力量，
进而提高氧复原力量，即提高阴极的电化学性能。
图 7 所示为 LSCF－ESB－Ag 复合阴极结合在电解质片外表的 SEM 图。可以看出， 上部的阴极材料呈现出疏松的多孔构造，粒径大多在 ～1μm 之间，复合阴极
晶粒细小且粒径均匀，该构造有利于氧气在电化学反响过程中的快速输送和集中； 下部的电解质呈致密构造，仅存在少量闭气孔，可保证电池工作过程的氧离子传导。还可以看出，复合阴极和电解质片结合严密，这说明低熔点 Ag 的参加能够有效提 高复合阴极和电解质的结合状态。
图 7 电解质支撑 LSCF－ESB－Ag 复合阴极的 SEM 图
图 8 750℃下燃料电池电压和能量密度随电流密度的变化图
单电池性能
为了进一步验证 LSCF－ESB－Ag 复合阴极的应用性能，本文制备了 SOFC 单电池。图 8 为 750℃下 SOFC 电压和能量密度随电流密度的变化关系。可以看出，当电
流密度为 90mA·cm－2 时到达最高功率密度 ·cm－2，表现出了良好的性能。
4 结论
通过向 LSCF 中同时添加 ESB 和 Ag，制备了 LSCF－ESB－Ag 复合阴极。该复合
阴极在 700℃空气条件下测得的极化阻抗为 ·cm2，优于传统的 LSCF 阴极。所制备单电池的最高功率密度为 ·cm－2，表现出了良好的电池性能。
参考文献
【相关文献】
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