文档介绍：中国科学技术大学
硕士学位论文
单分散金纳米晶的水相控制制备及其性质研究
姓名:吴锋
申请学位级别:硕士
专业:无机化学
指导教师:杨晴
2011-04-27
摘要
摘要
本论文的研究目标是发展一种简单、新颖的贵金属单分散纳米晶的液相制备
方法。研究中利用碳酸氢铵在水热条件下所分解产生的氨的还原性来还原制备单
分散 Au 纳米晶,并通过表征和分析探明了其还原与控制生长机理。同时实验中
还研究了所制备 Au 纳米晶的催化和 SERS 性能。主要内容总结如下:
该反应体系以碳酸氢铵为还原剂,硬脂酸钠为稳定剂,在 160 °C 的水热条
件下反应 3 小时,制备得到了 9 nm 的单分散金纳米晶。同时金纳米晶的尺寸可
以通过调节反应参数,如前驱体的浓度,反应温度以及反应时间进行控制。另外
本文还对碳酸氢铵的还原机理及单分散金纳米晶的生长机理进行了理论解释和
实验验证。我们发现,碳酸氢铵分解产生的氨气在反应中起到了还原剂的作用,
而氨气对金离子的弱还原能力保证了所制备产物的具有良好的均匀性。该方法能
够扩展到其他贵金属如 Pd 纳米材料的制备,有望成为一种合成贵金属纳米晶的
通用方法。这是在纳米材料化学中首次采用碳酸氢铵作为还原剂制备金属纳米材
料,极大的丰富了碳酸氢铵在化学及材料领域中的应用。和以前报道的金纳米颗
粒的合成方法相比,该体系具有高质量、操作简单、环境友好的优势。
同时,研究了所制备 Au 纳米晶的催化和 SERS 性能。具体研究表明 Au 纳
米晶对硼氢化钠催化还原对硝基苯酚的反应具有良好的催化活性,并且该催化活
性强烈依赖于金纳米颗粒的粒径。SERS 表征则显示硬脂酸根保护的纳米金颗粒
对罗丹明 6G 的拉曼信号有很明显的增强效果。
另外,本论文还尝试采用油酸钠同时作为还原剂和保护剂合成金纳米颗粒。
初步的实验表明可以通过调节所加入油酸钠的量对制备产物的尺寸进行控制,同
时采用这种方法合成的金颗粒也具有良好的均匀性。
关键词:金碳酸氢铵对硝基苯酚催化剂表面增强拉曼散射
I
Abstract
ABSTRACT
The primary goal of this paper is to develop a simple and novel water-based
strategy for the synthesis of uniform noble metals nanoparticles. In current study,
ammonia, generated from ammonium bicarbonate, was used as a reducing agent for
the reduction reaction to prepare uniform gold nanocrystals. Meanwhile, a tentative
explanation for the reduction and growth mechanism of uniform gold nanoparticles
has been proposed. Additionally, we also investigated the catalytic and SERS
activities of as-prepared gold nanocrystals. And the details are as below:
–
The pathway was based on the reduction of AuCl4 by ammonium bicarbonate in
the presence of sodium stearate under hydrothermal conditions. After reacting at 160
for 3 h, 9 nm monodispersed gold nanopartciles was obtained. Experiment also results
revealed that the particle sizes could be easily tuned by regulating reaction conditions.
It has been experimentally verified that ammonia, generated from ammonium
bicarbonate, was responsible for the reduction reaction, and the