文档介绍：中国科学技术大学
硕士学位论文
两个新型富勒烯分子的第一性原理研究
姓名:李淑娟
申请学位级别:硕士
专业:物理化学
指导教师:李群祥
2011-06
摘要
摘要
由于其独特的几何和电子性质、及其广阔的应用前景,富勒烯自1986年发现
以来就成为了一个热点研究体系。目前不断有新的富勒烯合成出来,理解和揭示
这些新型分子的几何和电子特性,不仅需要细致的实验测量,也需要深入的理论
计算和模拟。本硕士学位论文采用第一性原理方法,并结合非平衡格林函数技术,
对******@C80和C28分子的几何构型、电子结构、磁性、吸附和输运特性等进行
了较系统的理论研究。本硕士论文共三章。
第一章简要介绍量子化学的发展,电子密度泛函理论(DFT)的基本理论框
架和研究进展。重点介绍以基态电子密度为基础的密度泛函理论,以及采用非平
衡格林函数的方法与DFT计算相结合的电子输运理论。最后对本论文中要用到得
软件包做简要的介绍。
第二章在简要介绍富勒烯和内嵌富勒烯的研究现状后,对在实验室成功合成
并分离出的一种新型的含Ti三金属内嵌富勒烯******@C80进行了较系统的DFT理
论研究。通过分子构型优化、红外光谱模拟、态密度和自旋电荷密度计算、并与
实验测量结果比较,确定该分子的几何构型和内嵌金属原子的化合价,归属了实
验测量的振动峰。此外,还尝试调制对******@C80分子性质,载流子掺杂可以淬
灭分子的磁性,而笼外修饰能使分子内部团簇转动势垒变大。
第三章主要计算了磁性 C28 分子在 Au(111)表面的吸附及其输运性质。理论
计算结果表明,吸附分子与衬底的相互作用能显著减小分子的磁矩,C28 分子可
用来构筑性能优异的自旋过滤器。

关键词:密度泛函理论;格林函数;富勒烯;内嵌富勒烯;磁性;吸附;输运
特性
I
Abstract
ABSTRACT
In the recent decades, fullerenes have attracted wide research interest because of
their novel structures and potential applications. To determine the geometric and
electronic properties of the novel fullerenes, various experimental measurements as
well as theoretical calculations and simulations are required. Here, we focus on
******@C80 and C28 molecules based on our density functional theory calculations. In
this thesis for Master Degree includes the following three chapters.
In chapter 1, we give a brief description on density functional theory (DFT), and
the nonequilibrium Green’s function bined with DFT. In the end, a
short introduction for software packages used in this thesis is presented
In chapter 2, after briefly introducing the fullerenes and endohedral fullerenes, we
present a DFT study on a novel metallofullerene, ******@C80. Through optimizing the
geometries, simulating its IR spectra, and calculating density of states and spin density,
we determine the stablest configuration of ******@C80 molecule and the chemical
valence states of the encaged metal atoms in C80, and assigning the vibration peaks of
the experi