文档介绍：大连理工大学
硕士学位论文
自组装NaA沸石膜以及H-ZSM-5胶囊催化剂的设计和应用
姓名:杨国辉
申请学位级别:硕士
专业:化学工艺
指导教师:王金渠;张雄福
20061201
摘要分子筛是一类重要的被广泛应用的材料,由分子筛共生得到的分子筛膜具有分子筛的优良特性。微型化工是目前新兴的一个多学科交叉研究的领域。结合分子筛膜和微型化工的特点,本文提出一种简单新颖的晶体自组装方法,首先考察了不同载体上纳米型沸石晶体的自组装效果,然后成功的在带有微通道的多孔不锈钢片上实现了纳米沸石粒子的自组装,并进行二次成膜制备出惺ぁT谏刚舴⑹笛橹校⑼ǖ滥的惺け硐殖鼋虾玫纳刚舴⑿阅堋4送猓軭沸石膜的催化裂解和异构化的性质,结合基于普通/催化剂的费托合成反应的特点,设计出一种新颖的沸石膜胶囊催化剂。在费托合成反应中,该催化剂对于轻质异构烷烃的直接合成表现出良好的选择性。本论文首先介绍了纳米头惺肿由傅暮铣伞R运募谆庋趸为模板剂,硅源是硅溶胶用异丙醇铝,依靠澄清溶液体系制备出了头惺W印T擞肨、蚑运得的沸石晶体进行了表征。确定了其物理形貌特征、粒子平均粒径、晶体类型以及热失此外,本论提出一种简单、新颖的纳米沸石晶体自组装方法,以话北籽基硅烷为偶联剂,成功实现了纳米头惺W釉诙嗫撞恍飧帧⑻沾杉暗ゾ硅表面的沉积组装,获得了覆盖度很高的连续、均匀沸石粒子层。组装过程在合成釜内分为载体功能化和晶种化两步。以该沸石粒子层为晶种二次法成膜,形成了交织生长的连续、均匀沸石膜。考察了用话北籽趸柰椤一氯丙基三甲氧基硅烷和慧媳籽趸柰植煌剂<潦保擅譇型沸石晶体在多孔不锈钢、陶瓷以及单晶硅表面的自组装效果。研究发现,不同于可在三种载体上均可获得连续的粒子层,—辉诓恍飧衷靥迳峡尚纬山衔A牧W硬悖鳶猅偶联剂在三种载体上均不能使纳米头惺W咏谐粱6耘剂<恋淖饔煤土W幼樽机制进行了讨论和预测。基于所提出的纳米沸石晶体自组装方法,亦成功实现了纳米头惺诖卸嗤果,然后通过二次合成法获得了连续、致密的惺ぁT谖⒎从ζ髦校煤倭克的苯甲醛混合液评价了所得到的微通道内沸石膜的渗透蒸发性能,取得了水一苯甲醛分离系数超过陨系暮媒峁,铝源选重曲线。道的多孔不锈钢片上的自组装,在微通道内获得了和在普通多孔不锈钢片上一致的效大连理工大学硕士学位论文
结合猌分子筛的催化性质和基于普通费托催化剂/的费托合成反应过程,设计了一种由猌膜包裹/G蛱宥玫降姆惺耗掖呋痢J褂肨,蚗表征了该胶囊催化剂的物理结构。在以合成气魑7从υ系姆托合成反应中,该沸石胶囊催化剂表现出良好的选择生成轻质异构烷烃的特性,长链碳氢水合物的生成被完全抑制。因该胶囊催化剂的特殊壳和核的双重功能结构,故可以被推广到多个连续的化学反应过程中。同时,分子筛胶囊的择形催化和空间限制效应亦可关联到反应物、中间产物以及连续化学反应的产品选择方面。关键词:自组装;沸石膜;无机膜;微反应器;费托合成自组装惺ひ约癏胶囊催化剂的设计和应用
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独创性说明论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含为获得大连理作者郑重声明:本硕士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,工大学或者其他单位的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者签名:期:
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⒄棺纯无机膜的研究最早可追溯到二战期间,由于战争的需要欧美国家将无机膜应用于分离气态的凰亍5诖撕蟮昙溆捎谟谢さ母咂宸掷胙≡裥裕ぱ芯康重点转向有机膜。但由于有机膜材料在有机溶剂中的不稳定以及不耐高温、易溶涨等缺点,其应用局限于一定领域。无机膜的制备始于上世纪年代,但真正进入工业应用阶段即只有仅年的历史。随着膜分离技术及其应用的发展,对膜使用的条件提出了愈来愈高的要求,其中有些是高分子膜材料无法满足的,如耐高温及强酸碱介质,因而,无机分离膜日益受到重视并取得了重大进展,特别是在微滤、超滤、膜催化反应及高温气体分离中,更充分展示了它的优点,。年代后