文档介绍：华中科技大学
博士学位论文
两性增溶剂CHAPS聚集性质及其与Triton X-100相互作用的
NMR研究
姓名:秦显国
申请学位级别:博士
专业:无线电物理
指导教师:叶朝辉;杨代文;张许
2011-05
华中科技大学博士学位论文
摘要
核磁共振(Nuclear ic Resonance,NMR)可以给出物质原子水平的结构
信息,而且在研究物质分子之间的相互作用方面也具有独特的优势,因此被广泛用
于研究增溶剂溶液的理化性质。本文以两性离子增溶剂3-[(3-胆固醇氨丙基)二甲基氨
基]-1-丙磺酸(CHAPS)为研究对象,运用液体核磁共振方法系统地研究了CHAPS
在重水溶液中随浓度变化的聚集性质和其所形成胶束的微观结构,考察了外部因素
温度和氯化钠浓度对其胶束性质的影响,并探讨了其胶束形成机制,研究了CHAPS
与非离子增溶剂Triton X-100复配体系的胶束形成和相互作用。具体包括以下几点:
(1)CHAPS 随浓度变化的聚集性质研究。我们利用多种 NMR 参数,如化学位
移、自扩散系数和质子弛豫时间等,研究了 CHAPS 的聚集形态变化,发现 CHAPS
存在两个表观临界胶束浓度,其中第一个和以前的文献报道相同,为正常的表观临
界胶束浓度,第二个表观临界胶束浓度,表明 CHAPS 在高浓度下发生了胶束形状转
变。利用消除了自旋扩散的选择性一维 NOESY 实验,我们发现在高于第二个表观临
界胶束浓度之后,CHAPS 可能形成了夹层的胶束结构,即内层亲水端的烷氢链与外
层疏水端的类固醇端相接触。CHAPS 胶束大小与其浓度相关的结果为不同浓度的
CHAPS 对蛋白质的溶解能力和稳定能力的不同给予了合理的解释。
(2)研究了温度和氯化钠浓度对 CHAPS 胶束性质的影响。发现 CHAPS 的两
个表观的临界胶束浓度值都随着温度和氯化钠浓度的升高而降低。热力学参数变化
表明 CHAPS 形成胶束的机制是一种自发的、放热的过程,范德瓦尔斯相互作用可能
是 CHAPS 胶束形成的最主要因素。此外,CHAPS 的胶束聚集状态对外部环境的变
化并不敏感。进一步证实,在高于第二个表观临界胶束浓度后,CHAPS 存在奇特的
交叉错列胶束结构,并且不受温度和盐浓度变化的影响。
(3)研究了 CHAPS 与 Triton X-100 所形成的混合胶束的特性。发现 CHAPS 和
Triton X-100 混合胶束的可能空间形态。Triton X-100 具有较强的形成胶束的能力,
单一的 Triton X-100 的胶束随着浓度的增加,形成了多层胶束,但是 CHAPS 的加入
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能够使其稳定在近似的双层结构。而 CHAPS 胶束的双层交叉错列模型也由于 Triton
X-100 的加入,稳定性和内核的疏水强度有所增加。
研究所得的结论不仅丰富了表面活性剂理论而且有助于了解 CHAPS 胶束及
CHAPS/Triton X-100 混合胶束的稳定性和增溶能力,将为今后在增溶和稳定膜蛋白
质而使其不变性的结构和功能研究中合理选择最佳的 CHAPS 及 CHAPS/Triton X-100
的浓度提供重要的参考。
关键词:两性增溶剂;临界胶束浓度;胶束;核磁共振
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Abstract
Nuclear ic resonance (NMR) spectroscopy plays an important role in the
study of detergents. It is a powerful spectroscopic method for structure analysis and
molecular interactions. In this dissertation, the concentration-dependent aggregate
behaviors of CHAPS, the effects of temperature and NaCl upon the micellar property of
CHAPS, and the aggregate property of the mixture of CHAPS and nonionic detergent
Triton X-100 in aqueous solutions have been investigated by NMR.
(1) CHAPS (3[(3-cholamidopropyl)-dimethylammonio]-1-propanesulfonate) is a
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