文档介绍：
掺氮石墨烯作为氧还原催化剂的活性位的
研究#
欧阳文鹏1,曾东荣2,袁定胜1,孟辉2**
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(1. 暨南大学化学系;
2. 暨南大学物理系)
摘要:掺氮石墨烯被作为燃料电池上阴极氧还原的一种非贵金属催化剂来研究, 可通过裂解
离子交换树脂来制备石墨烯以及通过另外裂解含氮前驱体来实现氮掺杂。透射电子显微镜
(TEM)证明石墨烯有 8-10 层, 氮掺杂引起的石墨烯缺陷情况可通过拉曼(Raman)来检
测,掺杂的氮可由光电子能谱(XPS)详细地研究,一个特殊形式的氮:山谷氮是显著的。
山谷氮被证明在氧还原中发挥着一个重要的作用,而发现含氮量与掺氮催化剂在氧还原上的
活性没有直接的关系。
关键词:燃料电池;氧还原;氮掺杂;石墨烯
中图分类号:
Active sites of N-doped graphene
OUYANG Wenpeng1, ZENG Dongrong2, YUAN Dingsheng1, MENG Hui2
(1. Department of Chemistry, Jinan University;
2. Department of Physics and Siyuan Laboratory, Jinan University)
Abstract: Nitrogen-doped graphene is studied as a kind of non-noble metal catalyst for the oxygen
reduction reaction in the cathode of fuel cells. Graphene is synthesized by pyrolyzing ion
exchange resin and nitrogen doping is realized by a second pyrolysis step with nitrogen precursor.
High resolution transmission electron microscopy proves the graphene posed by 8-10
graphitic layers. The defect of graphene caused by nitrogen doping is detected by Raman spectra.
The nitrogen group of the doped graphene is studied in detail with X-ray photoelectron
spectroscopy spectra and a special type of nitrogen: valley-N is distinguished. The valley-N is
proved to play an important role in the oxygen reduction reaction. Nitrogen content is found not
directly related with the activity of the oxygen reduction reaction.
Key words: fuel cell; oxygen reduction reaction; nitrogen-doped; graphene
0 引言
当前世界被迫面临两大重要挑战:能源和环境。作为两大问题理想的解决方案,
燃料电池为固定的和移动的应用设备提供了环境友好型的能源来源,而引起了越
来越多的关注[1,2]。然而,即使在数十年的研究后,燃料电池的巨大商业化仍然
不能实现。其中成本是最严重的障碍之一,这直接与广泛用在基于催化剂上的高
成本的铂有关。除了价格之外,铂基催化剂还具有其它缺点,例如易被毒化,在
燃料电池的阴极反应中氧还原(ORR)过电势超过 300mv。与阳极相比,在阴极
基金项目:国家自然科学基金(编号:21106190 );国家教育部博士点专项基金(项目编号:
20100171120022 );国家教育部留学回国人员科研启动基金;黑龙江大学功能无机材料化学教育部重点实
验室开放基金;佛山市产学研项目(编号 2011BC100023);珠江科技新星项目(编号 2013J2200040)
作者简介:欧阳文鹏(1990-),男,研究生,研究方向为燃料电池催化剂
通信联系人:孟辉(1978-),男,副教授,研究方向为新能源材料. E-mail: ******@jnu.
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上的 ORR 具有更低的且复杂的四电子反应动力学,并且