文档介绍：兰州理工大学硕士学位论文Dawson型杂多化合物催化甲苯液相氧化制苯甲醛的研究姓名:王小瑞申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:范宗良20120603硕+学位论文摘要苯甲醛是工业上最重要的芳香醛,工业上常采用甲苯侧链氯化法制备苯甲醛,但该法需要消耗大量的氯气,造成环境污染并对设备腐蚀严重。随着全球对环境保护的日益重视,杂多化合物因其催化活性高,反应条件温和,不腐蚀设备等优点受到催化和材料化学方面广泛关注,开展杂多化合物在工业催化、环境保护及节能等方面的开发与研究都具有重要的科研价值和工业意义。本文以甲苯为原料,研究Dawson型杂多酸钕盐催化合成苯甲醛,推测其反应机理,主要内容如下:1、Dawson型杂多酸钕盐催化氧化甲苯制苯甲醛以双氧水为氧化剂,Dawson型杂多酸稀土(钕)盐Nd3P2Mol5V3062为催化剂,进行了甲苯氧化制备苯甲醛的反应研究。并用红外光谱分析、X射线衍射的方法对催化剂进行了表征;由于钕和钒的协同作用,催化剂表现出高的活性。实验结果表明,,溶剂乙腈1Oml,、w(H202)=50%、90℃下反应7h时,%,%,%,%。并对甲苯氧化反应机理进行了初步的探讨。2、(APTES)对凹凸棒石(Pa)进行硅烷化改性,制备了硅烷化凹凸棒石(PaAPTES),以PaAPTES为载体,通过化学键合接枝杂多酸盐Nd3P2Mol5V3062的方法,制得了容易分离,可回收的固载型杂多酸催化剂Nd3P2Mol5V3062/PaAPTEs,用红外光谱分析、X射线衍射和BET对催化剂进行了表征,并且通过紫外分光光度法测定了该催化剂的溶脱率。进行了甲苯氧化制备苯甲醛的反应研究,实验结果表明,在甲苯25mmol,溶剂乙腈10ml,、w(H202)=50%、90℃下反应8h时,%,%,硅烷化的催化剂回收后可重复利用且催化活性没有明显降低。3、Dawson型杂多酸钕盐催化氧化甲苯制苯甲醛动力学研究考察了甲苯用量、Nd3P2Mol5V3062用量、过氧化氢用量以及温度对反应速率的影响。通过对实验数据拟合,与Nd3P2MolsV3062催化氧化甲Dawson型杂多化合物催化甲苯液相氧化制苯甲醉的研究苯制苯甲醛反应机理的简化假设模型对比,得到相应反应的表观动力学方程。结果表明,甲苯、过氧化氢浓度均对该反应呈现为表观一级反应,催化剂浓度对该反应呈现为表观二级反应,反应活化能Ea=·mol~,其假设与实验数据的拟合效果符合较好。关键词:Dawson型杂多酸;钕盐:甲苯;苯甲醛;硅烷化;凹凸棒;动力学硕+,benzaldehydeisproducedbyside—chainchlorinationoftoluene,,HPChavebeeninvestigatedextensivelyincatalyticfieldandmaterialchemistrybecauseofitshighcatalyticactivity,mildreactionconditionandanti-,,researchtheDawson-:1、obenzaldehydeoverDawson—typeheteropolyAcidneodymiumsaltUsingH202asoxidantandDawson—