文档介绍：第卷第期催化学报年月
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文章编号:—一】.
二甲醚在表面吸附的密度泛函理论研究
刘慧, 尹鸽平, 李延伟, 陈刚, 路蕾蕾, 王振波
哈尔滨工业大学应用化学系,黑龙江哈尔滨;桂林工学院材料与化学工程系,广西桂林
摘要:采用密度泛函理论方法结合周期性平板模型,
吸附位顶位、空位和桥位下的几何结构、吸附能和电荷布局计算发现,吸附后—键和~ 键都有不同程度的
伸长,位的吸附能最大,位最小;位吸附有利于—键的断裂,位吸附则更利于—键的断裂.
关键词:二甲醚;晶面;吸附;密度泛函理论
中图分类号: 文献标识码:

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近年来,随着石油等资源的日益短缺以及环境泛函理论方法对在预吸附氧的
的不断恶化,人们开始致力于寻找清洁能源以及高晶面的解离过程进行了研究,结果表明,
—键的活化需要更高的能量,
池的开发与应用是满足这种需求最佳途径之一. 而—键的活化则控制着整个分子的吸附
相对惰性,无腐蚀性,不致癌,,等对在单晶电
化石油气相近⋯,便于利用现有的基础设施进行运极上的电氧化行为进行了研究,发现在
输、储存和使用,因而被认为是世纪最理想的清和晶面上的氧化活性都较弱,而在
,作为燃料电池的能源载体,具晶面却表现出很好的催化活性,得到的氧化
有理论比能量高、
点,比甲醇具有更大的应用优势. 方法,对在晶面的吸附行为进行理论
电催化氧化的研究表明,与甲醇相比, 模拟,以期从分子水平上更直观地了解的吸
在多晶上的氧化活性相对较低,氧化电流附结构与特性,从吸附能及电子结构的角度更好地
,进而为
收稿日期:——.
联系人;尹鸽平.:;—: ..
基金来源:国家自然科学基金,.
第期刘慧等:二甲醚在表面吸附的密度泛函理论研究
电氧化催化剂的研究和开发提供理论指导. ,晶胞参数
取..在对吸附态的优化过程中,固定底
计算模型和方法
下两层原子,
本文采用方法结合周期性平板模型, 厚度为..计算了覆盖度为/的×超晶
研究分子在晶面不同吸附位的吸附胞内在顶位、空位和桥位的
,,值
平板模型来模拟晶面,..基于已有的实验结果和理论研
子内层电子由有效核电势代替,价电子波函究,,本文采用端吸附的初始猜测构型图
数用双数值基加极化函数展开,, 和为位吸附◆.所有计算都采用程序
.
理论和—一泛函—相结合在面的吸附能依照。
的方法,轨道截断值为.,布里渊区点取样】一计算,其中,为
为××,计算等级设为,优化收敛精度自由态分子的能量;为吸附前
晶面的总能量,表示吸附