文档介绍:东北大学博J:学位论文摘要摘要由于碱法生产氧化铝的过程中,硅铝酸钠溶液中硅铝化物的存在状态及其间的相互作用关系到各种工序的运行。研究硅铝酸钠溶液结构和物理化学性质对于氧化铝生产有重要意义。为此本研究应用红外光谱、Raman光谱分析,结合物理化学测试。系统地研究了浓度、摩尔比对铝酸钠和硅铝酸钠溶液的结构和物理化学性质的影响,以及硅对中等浓度铝酸钠溶液结构性质和物理化学性质的影响。研究结果如下: 1)、氧化铝的浓度低于1009,L时主要以~(O均4‘为主,氧化铝的浓度高于100 g/L时既存在越(OH)4‘,.~二聚离子。浓度对Ramall 光谱主峰的散射光强度有较大影响。碱浓度不变时,摩尔比越大,铝酸钠溶液红外光谱峰出现少,其结构较简单,铝酸根离子主要以越(0H)4’的形式存在;摩尔比越小,出现的红外光谱峰多,其结构较复杂。 2)ak=l_55,中等浓度的铝酸钠溶液随着si02含量的增加A卜旷si键增多,最后A卜O—Si的振动峰取代了A卜o_Al振动峰。这表明A卜o-Si键更容易生成。由此推断,含硅铝酸钠溶液中存在着A卜O—Al和A卜o_si、si—o-si键连接的网络状大阴离子和A卜O—H?o_Al氢键结构。并且随着烈203和Si02的浓度增大网络状阴离子变多、变大。所以含硅铝酸钠溶液是无机高分子溶液。 3)应用溶液的浊度测定和观察溶液的丁达尔现象确定:在稀的铝酸钠溶液中存在密集结构的纳米基元。这种纳米基元有可能是由Keggin离子构成的。 4)中等浓度和浓度较高铝酸钠溶液(拜尔溶液)中存在各种铝离子的有较差光散射行为。丁达尔现象实验也说明在拜尔溶液中铝酸根离子的尺寸还是在溶液的大小范围。 5)浊度测定和丁达尔实验说明在中等浓度硅铝酸钠溶液中存在类似烈13的高密度的Keggin离子。这种高密度的离子是由A卜0一Al和各种A卜o-Si构成的大分子结构的聚合物,,随硅量增加, 这种密集结构大分子的浓度增加,A卜旷Al和A卜O—si构成的大体积的硅铝酸根阴离子群进一步聚合、形成纳米尺度的基元。在中等浓度的铝酸钠溶液当硅的含东北大学博士学位论文摘要子为主,散射光弱。 6)系统地研究了溶液的物理化学性质如:表面张力、粘度等性质与溶液组成、结 ,其表面张力随摩尔比增加而增加:温度不变,摩尔比相同, ,,随硅含量的增加铝酸钠溶液的表面张力也增加。弱至消失;烈(OH)。+峰强减弱。在高摩尔比、高浓度的铝酸钠溶液中存在以铝酸钠溶液的粘度活化能随氧化铝浓度和氧化钠浓度的增加而增加,并且基改变了铝酸钠溶液的粘度活化能。 7)通过建立二次回归正交设计模型,得到铝酸钠溶液的表面张力、密度与溶液组成和温度的回归方程为 o=— p科a20) p(A1203) t+ p心a20)p(越203) 一=+∞20) p(AJ20,)— p2(Na20) cP=— p(Na20) p(A1203)+ 式中。一表面张力,mJ/m2;p一密度,∥锄3 cP_一匿压热容,J/(g.℃) 关键词:铝酸钠溶液、硅铝酸钠溶液、结构、纳米基元、物理化学性质、回归方程 ll 东北大学博士学位论文 inVestigated byR锄an scattering、 infI。aredadsorption spectra and1’ is obtained thatla唱e poly—co玎densed relatively stnlcture of~-0一Si ~一O—Si-O叫射 band by analysjs cxist iⅡtbe Si02 containing sOdium aluminate 垃ation of higb density units incre笛ed w主th tration of Si02 证crcasing;and largestnl咖lrepoly—condensed intopaftjcle sizesin nanometer size less stnjcturc t witll predominantly monomers dimers,aIld e骶ctivdy fbfm试g pan ofsolVem did nothave蛐y si弘ificallt t on