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碲孕的研究成果,获得硼嘞%带组痒柩槭业淖手声明人┟:差醐多彳纱,觐猓琭白厦门大学学位论文原创性声明本人呈交的学位论文是本人在导师指导下,独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体已经发表的研究成果,均在文中以适当方式明确标明,并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范孕》。另外,该学位论文为翁组在笛槭彝瓿伞请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称,未有此项声明内容的,可以不作特别声明。
声明人┟:新护.。年舌月,,日』厦门大学学位论文著作权使用声明本人同意厦门大学根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此学位论文,并向主管部门或其指定机构送交学位论文ㄖ街拾婧偷缱影,允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索,将学位论文的标题和摘要汇编出版,采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于:.经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文,于年日解密,解密后适用上述授权。\/.不保密,适用上述授权。朐谝陨舷嘤ê拍诖颉啊或填上相应内容。保密学位论文应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文,未经厦门大学保密委员会审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的,默认为公开学位论文,均适用上述授权。月,
。近年来,随着环境保护要求和标准的不断提高,降低中低馏分油中的芳烃含量倍受重视。目前,芳烃脱除手段主要是加氢技术,金属态催化剂由于加氢活性高而受到青睐。然而还原态的金属如镍基芳烃加氢催化剂容易被馏分油中含硫组分中毒而失活。为了提高镍基芳烃加氢催化剂的抗硫性,本文首先研究了不同酸性组分硼或磷钨酸源呋廖锵嗉捌浯呋阅艿挠跋欤婧蠖院绶缘姆继忧反应的宏观动力学进行建模研究,提出失活动力学模型。主要结果归纳如下:嵝宰榉值暮勘浠ň龆ù呋恋奈锵嘀掷嗉疤辶浚跋熳榉旨涞南互作用程度,最终导致催化剂性质及性能的差异。。而表面的氧化镍颗粒分散度提升,体相的氧化镍与载体的相互作用逐渐增强,并且催化剂的酸性也随之提高。当/比例为%~%时,催化剂具有适合的还原度、较高的分散度和表面疦壤约笆室说乃嵝裕贝呋猎低温和高温下均具有较强的氢气吸附的能力,这使得催化剂具有较高加氢活性的同时具有优越的抗硫性能。较大的比表面和孔容。随着磷钨酸加入量的提高,.疭呋帘砻娴难化镍颗粒粒径减小并均匀分散,而且催化剂表面的氧化镍与磷钨酸的相互作用增强致使氧化镍不易被还原。同时,.疭呋帘硐殖鱿灾那庖缌飨窒及较强的酸性。.疭呋炼捞氐目拙督峁埂⑹室说幕乖取⒈砻婺子缺电子性及溢流氢的存在是该催化剂具有优越抗硫性的主要因素。精度较高,可以为优化芳烃加氢抗硫性能的工艺条件提供指导。宏观动力学模型表明反应温度、噻吩分压和总气相空速的提高使转化率降低,而提高氢气分压有助于提高转化率。在开发失活动力学模型时,针对催化剂活性表面的非均匀性提出与平均反应速率相关联的“平均时间”概念,并引入一个参量疗以描述活性表面的非均匀程度。同时定义催化剂活性3因子,比较不同催化剂失活速率常数的大小,并形象描述催化剂活性因子随反应时间的变化情况。中文摘要~
高抗硫性加氢裂化催化剂的研发是当今油品加氢改质普遍关注的热点问题之一。针对现阶段常用的几种加氢裂化催化剂存在的问题,本文拟研究双金属镍钨含杂多酸加氢裂化催化剂的基本特征与催化性能。诟吆蚧肪持校钼佣嗨峒忧饬鸦呋恋幕钚院臀榷ㄐ越系ソ属镍含杂多酸催化剂的高,而且双金属含杂多酸的催化剂在活性方面比参比工业催化剂也有较大的提高。蚇的结果证明催化剂中的杂多酸可以在含硫氯员3纸峁刮榷ǎ鳫慕峁虮砻鞯ソ鹗裟佣嗨催化剂的金属点位镍容易受硫中毒,但镍钨含杂多酸加氢裂化催化剂即使在高硫条件下,由于钨的存在使其仍具有较强的加氢能力。此外,型杂多酸具有独特的结构和酸性及“准液相’’行为等,其带来的显著的氢溢流作用也是加氢裂化催化剂具有优良抗硫性的一个原因。诜从ψ;视敕从ひ仗跫墓叵凳剑盖耙蜃佑敕从Σ斡胛镄圆瘟关联,提出一个新的加氢裂化产品分布动力学模型。该模型拟合精度较高,同时可以判断不同压力、温度、液体空速及氢油比下加氢裂化产品的分布情况。因此,该模型具有较好的指导意义。目前已工业化的沸腾床加氢处理技术主要有三种,即甇、,已见报道的工业装置已有余套,这些工艺过程均在高粘度高压下操作,反应物料的流动行为对产品的质量有较大影响。目前,高粘度高压下流体流动特性的相关研究却少之又少,并涉及商业秘密。特别是高粘度高压下流化床的床层特征大部分采用经验模型预测