文档介绍：南开大学
硕士学位论文
介孔氧化硅材料氧化脱硫活性研究
姓名:张文昊
申请学位级别:硕士
专业:物理化学
指导教师:王丹红
20090501
。在经典水热合成原粉后,采用高温煅烧和低温溶剂热介孔分子筛具有规则的孔道结构,大比表面积和良好的可调控性在催化领域得到广泛的应用。作为常见的载体,氧化硅介孔分子筛制备简单,性质稳定,表面温和,通常作为一种载体,可以有效的分散活性组分,提高催化剂品质。然而直接将氧化硅介孔材料作为催化剂用于科研和生产,目前尚未有相关报道。氧化硅特殊的性质及自身的潜在应用还有待开发。本文以介孔氧化硅分子筛作为主要研究对象,在以十氢萘为溶剂,叔丁基过氧化氢为氧化剂的体系中,。得到的样品经过釜式反应评价和筛选活性。明确了催化剂结构和表面性质对活性的影响,并且优化了反应条件。扩展研究可市售其他非晶态氧化硅材料,总结出氧化硅材料具有催化氧化活性的规律。在纯氧化硅材料的基础上,结合实验室前期工作,在介孔骨架中掺杂三氧质。通过将其高分散在介孔氧化硅中,利用大比表面性质,提高催化剂活性。采用原位合成和湿法浸渍两种方法得到不同金属含量和不同金属分布的样品。通过釜式反应,。金属组分对催化剂初始活性有明显的提高,不同制备方法得到的样品活性在金属分布方面有差别。掺杂金属后的介孔分子筛相比趸琳瓜殖优良的性能,最高活性已和—嗟薄为模拟工业化生产,在管式固定床反应器中对活性良好的样品评价活性和寿命。纯硅样品在高硫含量的环境中表现出高转化率和高耐受性。掺杂三氧化钼的样品最高转化率有明显提高,但是寿命明显缩短。。通过极性溶剂洗脱,失活催化剂可恢复活性,达到初始活性的%以上综合实验数据,提出并证实了非晶态氧化硅催化氧化二苯并噻吩及其衍生物的反应历程。氧化硅表面孤立羟基为活性位点,孤立羟基数量决定催化剂活摘要
性。羟基抑制剂对反应的抑制效果明显,将羟基烷基化可以使催化剂永久失活。这两种方法可用来调节催化剂活性,同时证实了反应机理。关键词:介孔氧化硅,三氧化钼,二苯并噻吩,催化氧化脱硫摘要
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⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯学位论文作者签名:欹支。、保存、使用学位论文的规定,同意如下各项内容:按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本;学校有权保存学位论文的印刷本和电子版,并采用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段保存论文;学校有权提供目录检索以及提供本学位论文全文或者部分的阅览服务;学校有权按有关规定向国家有关部门或者机构送交论文的复印件和电子版;在不以赢利为目的的前提下,学校可以适当复制论文的部分或全部内容用于学术活动。经指导教师同意,本学位论文属于保密,在年解密后适用本授权书。指导教师签名:学位论文作者签名:解密时间:年月日各密级的最长保密年限及书写格式规定如下:
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、柴油及煤油等。油品中的含硫化合物存燃烧后会生成硫氧化物鋜最主要的是二氧化硫。。是我国大气环境主要的污染源。是形成酸雨的直接原因。据喇家环境保护局年《中尉环境状况公报》报道,我国酸雨的覆盖面积约占国土面积的%,并呈明显的区域特征。。尽管我国酸雨的形成部分原凶是工业和生活燃用高硫煤形成的,但车用燃料中的硫对大气造成的污染,已成为最主要的原因【俊鉴于柴油含硫的危害,世界各主要国家、地区相继颁布了更加严格的柴油含硫标准4颖韑中可以看出,世界主要国家的车用柴油硫含量标准的质量分数目前均在.×七以下,未来将降至×击以下。我与发达