文档介绍：北京化工大学
硕士学位论文
介孔分子筛Fe-MCM-41的合成及其催化作用研究
姓名:袁涛红
申请学位级别:硕士
专业:化学
指导教师:李保山
20100521
、孔径大小可调的一维孔道、较大的比表面积和孔体积等结构优点,在催化、分离等领域具有广泛的应用价值。在催化方面,分子筛可作为载体,以提高催化反应的有效接触面积、提供规整的孔道,从而提高催化效率及选择性。杂原子取代的介孔分子筛具有良好的催化作用。其中,杂原子铁取代硅进入分子筛骨架,能够产生强酸位,因此含铁的介孔分子筛在苯或烷烃的选择氧化,芳烃烷基化和苯酚羟基化中具有很好的催化活性。目前,全球范围环保要求日益提高,各国成品油实行新标准的进程加快,要求炼油厂提供更加清洁环保的成品油,主要是产品中的硫含量要求越来越低。加氢脱硫目前广泛采用的传统脱硫工艺技术,但是很难除去油品中的二苯并噻吩@么呋趸蚜蚍ㄔ蚩梢越獶氧化为亚砜和砜,然后用萃取或吸附的方法除去,可以生产超低硫燃料油。本文采用水热合成法一步合成了不同含铁量的介孔分子筛,并以为氧化剂,,取得了很好的研究成果。论文工作主要分为两部分:。使用十六烷基三甲基溴化铵作为模板,正硅酸乙酯作为硅源,分别以和酒石酸作为铁离子的
络合剂,、含铁量对分子筛的结构影响,并通过酵迅降任线、榷苑肿由秆方辛吮碚鳌=峁砻鳎阂跃剖嵛B绾剂,:,铁离子均匀地嵌入了分子筛骨架,具有较大的孔径.,比表面积涂滋寤。芯苛司哂辛己媒峁沟拇呋裂范匝趸蚜蛱逑档拇呋Ч使用添加氖兔炎魑DD庥停琀Q趸粒腿》ㄈコ趸物。研究了在不同的反应时间、反应温度、催化剂量下不同含铁量改性分子筛的脱硫效果以及分子筛的可重复使用性能。结果表明:含有.%⑶揖哂薪虾玫目芍馗词褂眯阅埽肥用魏竽艽锏%的脱硫率。关键词:介孔分子筛,杂原子分子筛,制备,催化氧化脱硫北京化笱秎:学位论文
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日期:—丝乜姐一作者签名:一每壅坌:保密论文注释:本学位论文属于保密范闱,在上年解密后适朋本授灸蒜红兰喝喝北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复汉痛排蹋许学位论文被查阅和借阅;学校可以公前宦畚牡娜ú炕虿糠帜谌荩以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。作者签名:导师签名:日期:
第一章绪论介孔材料的研究历程及现状关于介孔分子筛,最早的文献报道是年第琶拦ɡ8米ɡ世纪年代,等沸石化学家,通过模仿天然沸石的生成环境,成功地在水热条件下合成出第一批低硅铝比的沸石分子筛,从此进入了世纪与世纪分催化性能的研究过程中提出具有规整结构的分子筛的“择形催化”概念,并且发现它对催化裂化反应具有非常好的催化活性,从而引起人们的广泛关注。年代,公司开发了以为代表的具有三维交叉直通道结构的新型高硅沸石分子筛,它具有较高的水热稳定性以及亲油疏水性,在甲醇和烃类转化反应中表现出良好的催化发展。年,意大利綯嬲【康热耸状谓言尤〈猎雍铣钛硅杂原子分子筛琓分子筛具有良好的催化氧化性能,在多种有双氧水参与反应的有机选择氧化反应中,表现出优异的催化性能,被认为是分子筛研究领域的一个里程碑。中将正硅酸乙酯作为硅源,在氨水中水解,并加入阳离子表面活性剂,合成出的产物经后人检测为高度有序六方结构的介孔材料【。年日本/】等人工合成一种被称为娜榭锥趸璨牧稀5饬较罟ぷ鞯笔辈⒚挥幸鹑嗣的注意。年,镜目蒲Ъ褺綺康热耸状卧诩钚越橹手薪ň哂杏行蜃橹的阳离子型季铵盐表面活性剂作为模板剂,采用水热晶化法一步合成出具有规整孔道结构和狭窄孔径分布的介孔分子筛系列材料,记作,引起广泛的关注,分子筛根据国际纯粹和应用化学联合会】定义,按照孔径的大小,多孔材料可以分为三类:孔径尺寸小于的物质称为微孔材料,孔径尺寸范围在之间的物质称为介孔材