文档介绍：分类号: 学校代码: 10128
U D C : 学号: 20071161
硕士学位论文(

类别: 全日制硕士研究生
题目:直接甲醇燃料电池阳极催化剂的
研究
英文题目:Study on the Anode Catalyst of
the Direct Methanol Fuel Cells
研究生:周宇
学科名称:化学工艺
指导教师:高艳芳副教授

二○一○年六月
摘要
直接甲醇燃料电池以其特有的优势,广泛的被关注。如何提高其阳极催化剂的
催化效果是直接甲醇燃料电池发展的一个重要挑战。直接甲醇燃料电池的阳极催化
剂研究最广的是 Pt 催化剂,Pt 基催化剂有一个致命的问题:在催化氧化甲醇的过程
中会被中间产物 CO 中毒而伤失了部分活性,影响其的催化效果。
论文第二章针对 Pt 催化剂 CO 中毒的问题,向 Pt 催化剂中掺杂了 CeO2,CeO2
对 CO 的氧化有着高度的敏感性,会加速 CO 的氧化,释放更多的 Pt 活性点,提高
Pt 对甲醇的电催化活性。同时为了降低 Pt 的使用量,提高 Pt 的分散性和稳定性,
使用以 AAO 为模板水热法合成了排列有序的碳纳米管为 Pt-CeO2 催化剂的载体。实
验的结果表明掺杂了 CeO2 后,Pt-T 催化剂对甲醇的电催化活性要高于
T 催化剂对甲醇的电催化活性,当 Pt:CeO2 的摩尔比为 2:1 时,Pt-T
催化剂的活性达到最佳。
为了避免 Pt 中毒的问题,论文第三章使用 Au 作为甲醇的电催化剂,有研究表
明在碱性环境中,Au 对甲醇的电催化作用时,不产生 CO,这样就避免了催化剂中
毒的情况发生。由于大块金的催化活性很低,本章中制备了纳米级别的 Au 颗粒,
并用巯基硅烷成功的将 Au 纳米颗粒自组装到 ITO 电极表面,制备了 Au 纳米颗粒
薄膜电极。通过与 Au 盘电极比较,发现纳米级别的 Au/ITO 对甲醇的电催化活性有
了很大的提高,并对 Au 催化剂对甲醇的电催化氧化的机理进行了探讨。
相对于 Pt 催化剂,纳米 Au 颗粒的催化活性比较低,这里结合 Au 对甲醇电催
化的机理,在第四章中引入 CeO2 纳米球作为纳米 Au 颗粒的载体,制备了壳核结构
的 ******@CeO2 催化剂,与纳米级别的 Au/ITO 电极比较得知,******@CeO2 对甲醇的电
催化氧化活性有了更进一步的提高。这里不仅提高了 Au 的催化效率,还为催化剂
的载体提供了一种新的思路。

关键词:电催化氧化甲醇,Pt 基催化剂,Au 基催化剂,碳纳米管,二氧化铈
Abstract
Pt-based electrocatalysts are usually employed as the anode material to
electrocatalytically oxidize methanol. However, due to the fact that Pt anode catalysts are
often poisoned by intermediates such as COads produced during methanol oxidation, the
use of Pt anode catalysts in such applications is limited because of the slow ics of
the anode methanol oxidation reaction.
Since the favorable efficiency of CeO2 to improve CO oxidation was reported, many
scholars believe that CeO2 can effectively promote the oxidation of intermediates (CO)
produced during methanol oxidation, thereby releasing the active sites on Pt for further
electrochemical reaction. In order to decrease the content of Pt, achieve a high dispersion
and stability of Pt, we used the well-arranged Carbon nanotubes as the catalysts
supporting whi