文档介绍：中山大学
硕士学位论文
Pd基电催化剂催化活性的表征及第一性原理研究
姓名:王亮
申请学位级别:硕士
专业:凝聚态物理
指导教师:沈培康
20090527
摘要燃料电池作为一种新兴的发电技术,在全球变暖和油价飙升的今天,以其清洁、高效的特点被寄予一举解决“能源危机”和“环境污染”两大难题的厚望,被认为是世纪最为重要的动力能源之一。迄今为止,质子交换膜燃料电池琍的阴极和阳极有效催化剂仍以铂为主。由于铂的价格昂贵,资源匮乏,造成杀竞芨撸蟠笙拗屏似涔惴旱挠用。因此,降低贵金属催化剂用量,寻求廉价催化剂,提高电极催化剂性能成为电极催化剂研究的主要目标。对于阴极催化剂,研究重点:一方面是改进电极结构,提高催化剂的利用率;另一方面是寻求高效廉价的可替代贵金属的催化剂。跟同族,而其地球储量更高,因此有必要研究基催化剂的性能和应用。本论文工作首先研究了电极在不同溶液环境中对的乙醇催化氧化。通过配制含不同种类、不同浓度离子和值的溶液,扫描电极在溶液中的循环伏安图,对这些图的分析表明氢的存在对电极性能影响显著,由于氢离子、阴离子较易被电极吸附,它们一般会阻碍醇氧化的进行。但随浓度的变化也会出现一些反常变化,表明之间相互作用复杂,溶剂效应明显。,呋粒⒂肵,偷缁Х椒ǘ其形貌、结构及电化学性能进行了表征。实验结果表明,通过中掺杂原子,其对氧还原反应拇呋钚越洗縋玫教岣撸笴净阅芤脖萈催化剂强。对于能增强催化剂的氧还原性能,论文工作中采用密度泛函理论扑懔艘幌盗屑蚧耐糯啬P汀<扑憬峁允荆孀臢募尤耄纳米颗粒的最高占据轨道与最低空轨道能级被普遍抬高,且两能级间隙跣 4佣谘趸乖从χ校环矫嬗捎谄銵惶高,降低了电子亲和能,带负电的催化剂颗粒更易把电子传递给,另一方面由于能级间隙减小,电中性颗粒上的电子也容易失去。这两方面的作用,使其对乖钚缘靡栽銮浚指数结合密度泛函理论和布居分析指出,表面的原子为催化剂团簇的活性中心。这解释了催化剂中不同的中山大学硕士论文:基电催化剂催化活性的表征及第一性原理研究
原子比如何导致催化剂整体性能的变化。指出为了更好地发挥其性能,应该让更多的活性中心原子处于纳米颗粒的表面。本文绪论首先论述了氢能、燃料电池在解决“能源危机”和“环境污染”方面的意义、途径。接着介绍燃料电池原理,指出存在的问题:成本高昂,应用受限。从而提出发展催化剂技术对于解决燃料电池应用问题的意义。第二章介绍论文工作所用到的实验设备、方法、理论工具和问题的理论解决方案。第三章到第五章叙述本论文所做过的实验和理论工作。第六章为全文结论总结和工作展望。关键词:氢能;燃料电池;非铂催化剂;第一性原理计算:氧还原中山大学硕士论文:基电催化剂催化活性的表征及第一性原理研究Ⅱ
甋甌甌,,...::畉,琍,,琓,—.中山大学硕士论文:基电催化剂催化活性的表征及第一性原理研究甀瓸甌琲瓼,....琲/琍/甀廿
.琺;甀甌.:,中山大学硕士论文:..甌籒;
学位论文作者签名:之、讶/日期:パ灸月弓日学位论文原创性声明/本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律效力,其结果由本人承担。、
学位论文作者签名:墙导师签名:‘、使用学位论文的规定,即:学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版,有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论文进入学校图书馆、院系资料室被查阅,有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索,可以采用复印、缩印或其他方法保存学位论文。本人郑重声明:我所提交答辩的学位论文,是本人在导师指导下完成的成果,该成果属于中山大学物理科学与工程技术学院,受国家知识产权法保护。在学期间与毕业后以任何形式公开发表论文或申请专利,均须由导师作为通讯联系人,未经导师的书面许可,本人不得以任何方式,以任何其它单位做全部和局部署名公布学位论文成果。本人完全意识到本声明的法律责任由本人承担。
誊裂绪论第产力,但科技进步日新月异,已经使人们感受到新型能源带来的希型。氢能能源是人类生存和发展的基础。随着人类社会的进步,人类对能源的需求也越来越大。过去百多年来,能源需求与消费一方面呈爆炸性增长姿态,另一方面能源的组成结构也在剧烈地调整变化着。在旺盛的需求下,种种利用能源的新技术不断地被科学家开发出来,这在一定程度上满足了