文档介绍：北京化工大学
硕士学位论文
杂多酸催化合成乙酸乙酯的研究
姓名:韩文爱
申请学位级别:硕士
专业:化学工程
指导教师:郭奋
20040203
杂多酸催化合成乙酸乙酯的研究摘要本研究课题采用乙醚萃取法制备出一系列具有结构的杂多酸,、.。在此基础上,选择活性化活性高于杂多酸单独使用。将自制的杂多酸和负载型杂多酸用作酯而筛选出活性好、选择性高的催化剂,用于催化合成乙酸乙酯。乙酸乙酯的合成以冰乙酸和乙醇为原料。实验分别采用间歇法和连续法进行。在间歇法中,分别考察了酸、醇摩尔比、催化剂用量、回流时间以及带水剂的种类和用量对酯化率的影响,并采用正交试验法优化出各种催化剂的最佳反应条件。同样,在连续法中,通过对反应物滴加速度、回流比、以及催化剂用量等各种因素的考察,采用正交试验法优化出最佳的实验条件。实验结果表明,.钨磷酸、负载型杂多酸/际呛芎玫孽セ呋痢T诩湫7从χ校.%、.%和.%。催化剂回收方便,对环境无污染,有着炭、硅胶、.分子筛作为载体,采用不同的负载方法,如回流吸附法、饱和浸渍法,制备出一系列的负载型杂多酸,如。://、/琘肿由福翰⒉捎肏指示剂法、红外光谱法、湎哐苌浜虳测定对各种催化剂进行表征。本课题首次将杂多酸倭姿与对甲苯磺酸和硼酸按一定比例进行复配,用作酯化催化剂,结果表明合适的配比下的混合酸,其催化催化剂,考察其催化活性。活性测定采用酸值法和出水速率法,从率分别可达.%、.%和.%;在连续反应中,收率分别可达广泛的应用前景。北京化工大学硕士学位论文
复配型杂多酸作为酯化反应的催化剂,具有很高的活性和选择性。在间歇反应和连续反应中,收率分别可达.%和.%,高于钨磷酸,降低了成本,具有很高的经济效益。关键词:杂多酸,负载型杂多酸,催化酯化,乙酸乙酯,钨磷酸,混合酸北京化工大学硕士论文
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学位论文作者签名:韩文震加争年工月弓日学位论文原创性声明北京化工大学皇指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的法律结果由本人承担。
第一章绪论前言多酸化学简史多酸~.钨磷酸。多酸化学就是关于同多酸和杂多酸的化学。北京化工大学硕士学位论文活性和选择性是解决问题的关键所在。当然催化剂本身的污染也是精细化工中的它在均相和非均相体系中,可作为性能优异的酸碱、氧化还原或双功能催化剂⋯。本世纪年代以来,由于它在工业上的成功应用【,引起了世界各国学者的关注,.嗨岬姆掷嗉蚪众所周知,每一种精细化学品的合成过程是一系列典型反应的组合,产物收率和污染问题是合成的重要指标,也是互为因果的两个指标,因而催化反应的高一个突出问题。杂多化合物且焕嘁盐H嗣撬熘5奈藁叻肿踊衔铩许多学者对杂多化合物在催化领域中的应用产生了极大兴趣。.嗨峄Т式多酸化学至今已有一百多年的历史,它是无机化学中的一个重要研究领域。早期的多酸化学认为无机含氧酸缌蛩帷⒘姿帷⑽偎帷㈩馑岬经缩合可形成缩合酸。由同种含氧酸根离子缩合形成的叫同多阴离子鏜籑’,’一,其酸Ⅱ嗨帷S刹煌掷嗟暮跛岣趵胱铀鹾闲纬傻慕性多阴离子鏦一,其酸叫杂多酸。褪蔷涞脑同多酸和杂多酸是多酸化学的两大组成部分。通常按有无杂原子对其分类,有杂原子的叫杂多酸,无杂原子的称为同多酸。在杂多酸中配原子最多的元素是、、、。目前已知有近种元素的原子可作为杂多酸中的杂原子,包括全部的第~系列过渡元素,几乎全部的第二、三系列过渡元素。而每种杂原
◇黪,杂多化合物的催化化学多酸4呋恋拇蠊婺9ひ祷钅恳挥杀┲苯铀现埔毂荚赗本获得化合物中,又有两大特点可以作为分类的基础:~是杂原子与配位原子的比值大化剂开发的历史的进程中却写下了光辉的一页。年世界上第一个以杂成功【俊T谖夜甏踟⑹迹琀催化的基础和应用研究活跃起来。对酯峁固卣通常把杂多阴离子的结构称为一级结构,杂多阴离子与反荷阳离子组成二级北京化工大学硕士论文子又往往可以以不同价态存在于杂多阴离子中,所以种类繁多。在这众多的杂多多为定值;二是杂多阴离子中的杂原子的结构类型,大多呈四面体型、八面体型和十二面体型三大类。.佣嗷衔镌诖呋煊蛑械挠τ孟肿杂多酸痛呋恋幕〖坝τ醚芯康睦匪淙徊怀ぃ撬诠ひ荡化‘、烷基化【、酯交换‘及烯烃环氧化痮壤嘈头从辛讼盗醒芯浚了大量的数据资料。.佣嗷衔锏幕敬呋卣型结构杂多化合物可用它们的一级结构、二级结构和三级结构模型来描述。固态杂多化合物是由杂多阴离子、阳离子首印⒔