文档介绍：大连理工大学
博士学位论文
飞秒激光场中极性双原子分子光缔合反应动力学研究
姓名:牛英煜
申请学位级别:博士
专业:原子与分子物理
指导教师:丛书林
20071001
要摘光缔合反应。利用量子波包方法解含时薛定谔方程来揭示反应的动力学过程。成于两个通道:聿Müǖ姆从关键词:量子波包动力学;极性双原子分子;光缔合;光解离;态选择性;多光子跃在稀薄气体中,碰撞伴通过吸收或辐射光子结合成分子。迄今为止,人们对缔合反应的研究远不如其逆过程解离反应。但随着激光冷却和捕获原子技术的发展,越来越多的理论和实验研究开始关注光缔合过程。其中利用超快激光探测、控制缔合反应仍处于初始阶段,存在很多挑战。本文的目的是研究超快激光场中极性双原子分子的首先,我们研究了红外激光场中光缔合反应的态选择性。通过模拟激光辅助碰撞反应,揭示了激光脉冲参数与碰撞能对产物振动态布居的影响。我们还研究了反应中基态的多光子缔合过程。碰撞能与中间态的选择决定了多光子跃迁几率的大小。通过辐射两个或多个光子,碰撞伴梢源恿跃迁至∥的束缚振动态生成稳定分子。第二,研究了单色光和双色光诱导下的与缔合反应。缔合反应生几率大于通道2颒際的产率可以通过激光场进行控制。与单色光相比,双色光可以有效地降低解离,从而增加产物的产率。在超低温条件下,利用两束龀逋瓿傻藓戏从Α5谝皇龀逵美词古鲎舶榧铀伲栽黾咏敕从η内的粒子数。第二束脉冲诱导反应物生成肿印2锏牟季尤【鲇诘谝皇龀的问第三,研究了光解离与光缔合反应同时发生情况下募す庥盏寂鲎补獭理论计算表明,产物分子的解离几率及解离碎片的分支比取决于缔合几率。来自于高振动束缚态的解离碎片的动能谱宽度要大于低振动束缚态解离碎片的动能谱宽。大连理工大学博士学位论文迁
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独创性说明作者郑重声明:本博士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含为获得大连理工大学或其他单位的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢作者签名:日期:恧。:白二
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言引秒秒蚱っ量级纾肿诱穸墼~、分子振分子反应动力学是物理化学的一个分支,是从原子、分子层次出发研究化学反应微观动态和机理的科学。它既涉及分子内部运动,又涉及分子间的碰撞。对许多重要领域,例如大气和环境的污染与防治,分子光合作用机理研究与应用,超冷分子的制备等方面都有重要作用。近年来,随着交叉分子束、激光技术及计算机算法、计算能力的不断提高,分子反应动力学得到了飞速的发展。特别是超短脉冲的问世为人们探测各种分子内部运动提供了新的方法。因为许多分子内部运动过程大都发生在飞动传能过程和转动传能过程~—,而目前最短的飞秒脉冲激光可短飞秒,因此利用超短脉冲所产生的时间分辨光谱可以跟踪探测分子反应过程。通过对激光脉冲的形状、相位、持续时间的调节甚至可以实现对分子内部运动的有效控制,这为分子反应动力学研究提供了广阔的发展前景。关于粒子碰撞的研究已有很长的历史。我们对于粒子基本性质及微观相互作用的理解大部分来源于散射实验。年,卢瑟福通过W由⑸涫笛榉⑾至撕俗印T此基础之上,玻尔提出了光的量子理论及氢原子模型,奠定了原子物理的基础。波意尔于年完成了第一个气体动力学实验,发现了压强与体积成反比。柏努利指出,压强是由于粒子与容器碰撞产生的。随后,克劳修斯,麦克斯韦,玻尔兹曼等人发展了气体动力学理论。随着量子力学的发展及对原子结构的深入了解,人们发现原子碰撞是一个非常复杂的过程。虽然经典的动力学理论对于研究气体的宏观性质仍然是一种可靠的方法,但量子力学已经开始取代经典的散射理论来研究分子的碰撞散射过程。隕な岛旯鄣钠逶硕灾视朐杓涫颇苊娴积分有关,从而第一次把气体的宏观性质与微观的原子间的相互作用力联系起来。上个世纪八十年代,。在化学反应中,即使过程再复杂,其本质仍是分子键的形成和断裂。分子的成键与断键过程可以看作为反应碰撞散射的第一步与第二步。在缔合反应中,两反应物相互