文档介绍：曲阜师范大学
硕士学位论文
SO<,4><'2->/TiO<,2>-Al-MCM-41型分子筛固体超强酸催化剂的
制备及其催化性能研究
姓名:马君
申请学位级别:硕士
专业:化学无机化学
指导教师:景志红;高根之
20090401
摘要固体超强酸具有催化活性高、催化范围广泛、不腐蚀设备等优点,而且它可以再生和重复使用,易与反应体系分离、不产生污染、降低生产成本、节约资源等等,被认为是一类具有特殊的高催化性能的新型催化剂,是具有广泛的工业应用前景的优良的绿色催化剂之一,成为了人们普遍关注的一类新型催化材料,用于石油化工、精细化工、有机合成等行业,特别是疢。型的固体超强酸,本身还具有热稳定性好、制备方法简单等优点,年代以来随着大量的欧美研究者的介入,越来越成为催化领域的研究热点。尽管固体超强酸,尤其是疢,型的固体超强酸,具有广阔的应用前景,但还仅处于实验室研究和文献报道阶段,难于实现工业化,原因主要有两方面:一方面由于高价态的硫被还原、’溶剂化流失、催化剂表面结焦积炭或者催化剂中毒等等,导致催化剂失活;另一方面随着该类催化剂的应用,发现其酸强度虽大,但总酸量相对较小,不抵液体酸,再有比表面积较小,限制了催化介孔分子筛是近年来发现的新材料。其由于在大分子化学及加工过程中具有重要的潜在应用价值,成为材料与化学科学的一个被关注的焦点。本文在详细地分析了目前。/偷墓烫宄克岽嬖诘奈侍獾幕∩希杂疢。型的固体超强酸,在保持促进剂不变的条件下着眼于利用分子筛的优点对载体进行改性,、模板剂的脱除、合成机理,在此基础上对/..型固体超强酸制各方法和催化性能进行了研究,包括该类型的催化剂在一些有机反应中的应用如催化合成戊酸丁酯、吡嗪、乙氧喹、环氧二乙烷等,对于该类固体超强酸的催化活性及催化有机合成的机理进行了初步探讨,取得了较好的成果,这对于利用分子筛特别是介孔分子筛作载体对‘/偷墓烫宄克峤懈男以增大催化剂的比表面积,改善催化剂的催化活性、稳定性、寿命等性能,调节催化剂的酸强度和酸密度慕徊窖芯俊开发和应用提供了实践基础,具有重要的理论和现实意义。本文以、、等为原料,控制不同的条件,。从而使催化剂的使用具有了很大的局限性。
关键词:疶瓵甅.,并用小角琋剑琁琒和甘炯恋手段对合成的分子筛及相应的固体超强酸进行了表征,进而运用酯化反应等对催化剂的催化活性进行了研究。,用低浓度的硫酸浸渍形成的超强酸,硫酸根仍以螯合式双配态的形式存在。硫酸的负载浓度影响着催化剂的催化性崭涸兀。荷斩玫降姆肿由腹烫宄克岽化活性最佳。本文将制备的新型固体超强酸运用于酯化反应、醇脱水反应、胺类脱等反应,其中将其应用于固定床催化工艺,合成了乙氧喹、环氧二乙烷、烷基吡嗪等杂环化合物,对其催化活性进行了研究,结果表明疶籄甅催化效果很好,也由于它有多孔疏松结构,可以直接用于固定床,不用制成球形颗粒,对反应流体阻力小,而改进了固定床催化工艺,具有重要的研究价值和广阔的工业应用前景。固体超强酸,疶瓵甅.,介孔分子筛,催化剂,表的介孑峁梗缺砻婊叽./,用疞固体超强酸分子筛固体超强酸增大了比表面积,增加了总酸量,改善了催化活性,征,有机合成,反应机理
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聊签名:名水亿署,恙、红‘日期:撸日期:矽夕.∥.作者签名:马君日期:刀矽、石·曲阜师范大学博士/硕士学位论文原创性说明曲阜师范大学博士/硕士学位论文使用授权书诳诨啊獭本人完全了解曲阜师范大学关于保存、使用学位论文的规定,同意学本人郑重声明:此处所提交的博士口硕士囱论文疶瓵甅一型分子筛固体超强酸催化剂的制备及其催化性能研究》,是本人在导师指导下,在曲阜师范大学攻读博士口硕士囹学位期间独立进行研究工作所取得的成果。论文中除注明部分外不包含他人已经发表或撰写的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体,均已在文中已明确的方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。》系本人在曲阜师范大学攻读博士口硕士囹学位期间,在导师指导下完成的博士口硕士团学位论文。本论文的研究成果归曲阜师范大学所有,本论文的研究内容不得以其他单位的名义发表。校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本,允许论文被查阅和借阅。本人授权曲阜师范大学,可以采用影印或其他