文档介绍:大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知,除文中已经注明引用内容和致谢的地方外, 本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果,也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目: l乏控壶应盛登煞焦鱼盔趣蛰壅丑篷作者签名: i筮遮日期:丝坐年—互月—L日大连理工大学硕士学位论文摘要乙酸乙酯既是一种重要的有机精细化工原料,也是一种环境友好的绿色溶剂,被广泛应用于化妆品、涂料、粘合剂、医药等工业生产领域。近几年,随着国内外乙酸乙酯市场需求量的上升,我国乙酸乙酯的生产快速发展,生产量居世界之首。但国内主要采用乙酸与乙醇直接酯化法来制备乙酸乙酯,该工艺过程中所使用的催化剂浓硫酸具有严重的设备腐蚀和环境污染问题,为响应环境友好化的宗旨,开发一种新型可代替浓硫酸催化剂的无毒、无污染、催化活性高的绿色催化剂是目前工业酯化过程的主要发展方向。相对于传统液体酸催化剂,固体酸催化剂具有生产成本低、催化剂稳定性好、分离回收简单、无设备腐蚀和环境污染等优点,显示出广阔的工业化应用前景。本文主要对活性炭固载磷酸催化剂的制备方法及其在乙酸乙酯合成反应中的应用做了深入研究。本文首先系统地考察了催化剂的制备条件对催化剂催化活性的影响,包括催化剂载体、中介接枝物种类、接枝物负载量、活性组分负载量、煅烧温度等条件。实验结果表明,采用果壳基活性炭做载体,物质A做中介接枝物质,磷酸做活性组分,280 oC的条件下煅烧活化,,,所制得的催化剂在工业化乙酸乙酯的生产中最经济适用。该催化剂在酯化反应应用中,乙酸乙酯收率可达 %,%。采用XRD、N2吸附对催化剂的结构和性能进行表征, 结果显示,催化剂在制备过程中有焦磷酸硅生成,并且随着负载量的增加,催化剂比表面积和孔体积逐渐减小。采用ICP分析酯化产物中磷元素的含量,,%,说明该催化剂的稳定性非常好。其次系统地考察了反应条件对乙酸乙酯收率的影响,包括醇酸摩尔比、反应温度、空速等条件。实验结果表明,醇酸摩尔比1:,反应温度120oC为最佳反应条件,而且空速越低,酯化反应中乙酸乙酯的收率越高。最后,在前期研究的基础上进一步考察了催化剂的稳定性和进料方式对酯化反应的影响,并且将活性炭固载磷酸催化剂的催化活性与p分子筛、活性炭固载磷钨酸催化剂作比较。实验结果表明,活性炭固载磷酸催化剂在催化合成乙酸乙酯100 h反应中表现出良好的催化活性,且下进料反应方式优于上进料方式。在上进料反应过程中,%,下进料反应过程中,%。与B分子筛、活性炭固载磷钨酸催化剂的催化活性比较结果显示,综合考虑催化剂的生产成本和后续产物的分离过程,活性炭固载磷酸催化剂更适宜做工业化生产乙酸乙酯的催化剂。关键词:活性炭;磷酸;接枝物;乙酸乙酯;酯化活性炭固载磷酸催化合成乙酸乙酯 Synthesis ofethyl acetate usingphosphoric acid supported oN activatedcarbon Abstract Ethylacetate(EA)is a very anic chemical raw materials and one of environment friendly iSmainly used incosmetics,paints,adhesive, pharmaceuticals ,as thedemand ofEA inthe world increasenoticeably,theproduction of EA in our country develop rapidly,the output is themaximum intheworld。Theesterification ofaceticacidwith ethanol isthemainsynthesis method ofEA and thismethod iswidely used inChineseindustry.-玎k sulfuricacidisalways employed ascatalyst inthisprocess,which brings some severeproblems,such asequipment c