文档介绍：郑州大学硕士学位论文 SiO<,2>负载钯催化剂的制备、表征及其催化性能姓名:史荣会申请学位级别:硕士专业:工业催化指导教师:刘蒲 20070501 郑州人学硕十学位论文摘要本论文对Heck反应及其催化剂尤其是环钯催化剂以及Si02负载钯催化剂进行了详细的文献总结。无机材料二氧化硅表面有硅羟基(Si—OH),可以通过有机或者无机官能团来对si02进行化学改性,从而制备出一系列含有配位基团的Si02杂化材料,再与金属化合物作用合成出新型负载型催化剂——环钯化合物或钯配合物。我们对所制备的催化剂进行了表征,研究了其在Heck反应中的催化活性。研究表明这类催化剂不但具有较高的催化活性和稳定性,而且易与反应体系分离,从而使催化剂的回收利用成为可能。、表征及其可能结构 Si02与硅烷化试剂反应实现氨基功能化后,与邻甲氧基苯甲醛作用形成席夫碱功能化复合载体,再与Li2PdCl4反应,合成了Si02杂化材料负载环钯化合物催化剂。用FT-IR、XRD、TG—DSC、XPS以及元素分析等分析手段对配体及催化剂进行了表征。根据表征结果提出了si02负载环钯化合物的可能结构。 cI/ 原子吸收分析结果表明催化剂中钯含量为w(Pd)=%,与理论值相吻合。:考察了原料配比、缚酸剂的种类、缚酸剂三乙胺的用量、反应溶剂、反应温度、催化剂的用量和反应时间对产率的影响。实验结果表明:、碘代苯丙烯酸摩尔比为l:、三乙胺 20mmol、,在6mL有机溶剂DMF中于100。C反应30rain,%。.L 郑州大学顾L学位论文催化剂可以通过简单的过滤、溶剂洗涤进行回收,循环使用五次产率略有下降。研究了Si02负载环钯化合物催化剂对小同反应底物的偶联反应,得到了较为满意的结果。并通过熔点、红外光谱和1H NMR测定对产物进行了结构确证。、表征及其在Heck反应中的催化性能研究通过硅烷化试剂将Si02表面改性后,与水杨醛作用形成具有配位性能的席夫碱,再与Pd(OAc)2反应得到Si02负载钯配合物催化剂,通过FT-IR、XRD、 TG—DSC以及XPS等手段对配体及催化剂进行了表征。并提出钯配合物的可能结构。占一(CH2)3NH:.Pd(。A。)2 si——NH2。Pd(OA。)2 研究了该催化剂对碘代苯与丙烯酸交叉偶联反应的催化性能,考察了不同条件对该反应的影响。得出最适宜反应条件:,碘代苯丙烯酸摩尔比为l:。三乙胺27mmol,,在6mL乙醇溶剂中,83。C下反应 ,%,催化剂循环使用五次之后产率没有明显下降,%。该催化剂对其它反应底物的催化性能也进行了探索。关键诃:si02负载;环钯化合物;钯配合物;Heck偶联反应;催化剂一 O ~ 一— O 一^ 毋∞ H k莹+脍一/ 仄郑州大学硕I二学位论文 Abstract Inthispaper,we made adetailedreview ofrecent development ofHeck reactionand itscatalyst,especially palladacycle catalysts and Si02一supported palladium catalyst. There aremany Si—OH on thesurface anic silicamaterial,thus,a wide variety of novel hybrid materials with thecapability ofcoordination call beprepared through chemical modification anic thenew supported catalysts --silica-supported palladacycle plex can besynthesized by thereaction ofthehybrid materials withpalladium dissertation,we havereported thesynthesis,characterization ofthenew catalystsand theircatalytic performances in catalysts show hi曲catalytic activity andsta