文档介绍：华北电力大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明:此处所提交的博士学位论文《燃煤烟气二氧化碳催化氢化还原反应实验研究》,是本人在导师指导下,在华北电力大学攻读博士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。据本人所知,论文中除己注明部分外不包含他人己发表或撰写过的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签名:了长固确日期:少侮年厂月乒日华北电力大学博士学位论文使用授权书《燃煤烟气二氧化碳催化氢化还原反应实验研究》系本人在华北电力大学攻读博士学位期间在导师指导下完成的博士学位论文。本论文的研究成果归华北电力大学所有,本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人完全了解华北电力大学关于保存、使用学位论文的规定,同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本,允许论文被查阅和借阅,学校可以为存在馆际合作关系的兄弟高校用户提供文献传递服务和交换服务。本人授权华北电力大学,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文,可以公布论文的全部或部分内容。本学位论文属于(请在以上相应方框内打“√”):保密口,在年解密后适用本授权书不保密1d作者签名:3妖自鄙日期:2u他年彭月F日导师签名:l羔趁出日期:2行年乡月乒日万方数据摘要摘要二氧化碳(C02)减排作为影响未来世界经济和环境的重大国际问题,是我国实施可持续发展战略的重要组成部分。作为一种有效的C02还原方法,催化氢化C02己被国内外学者广泛研究,但该方法存在反应能耗高,操作条件复杂,经济性差等问题,限制了其工业化应用。本文基于催化转移氢化理论,提出了一种新型、常温、常压下燃煤烟气C02还原方法,为C02资源化利用提供了理论支撑和技术基础。在自制的反应器中,优选出了在常温、常压条件下可实现燃煤烟气C02高效转化的供氢体M,进行了溶剂比例、吸收溶液浓度、反应温度及溶液pH等因素对C02转化的影响实验,获得了C02转化为甲酸盐反应体系的最佳实验条件,即乙醇体积百分含量为80%,·L‘。,反应温度为45℃,;考察了脱硫尾部烟气中的共存气体如二氧化硫、一氧化氮及氧气等对CO:转化的竞争或抑制机制,结果表明,以上共存气体对该体系中C02转化无明显影响;根据穿透实验,并结合相关理论,×107mg。为进一步提高C02转化效率,制备了镍磷(Ni/P)催化剂,其最优制备条件如下:载体为三氧化二铝(砧203),Ni/P摩尔比为1:1,浸渍时间为12h,焙烧温度为550℃。,在最佳实验条件下,%(质量比),·,,乙醇浓度为90%,反应温度为55℃,·111i玎1,,%,%,。采用紫外吸收光谱(U缸aVi01etAdsorpdonSpec仃ome廿y,UAS)、离子色谱(IonC11romato舀aphy,IC)、傅里叶变换红外光谱(FourierTransformInfraredSpec仃ome仃y,FTIR)(,HPLC/MS)等手段对反应产物进行了表征和分析,证实了C02还原产物主要为甲酸钠(HCOONa);基于电化学理论,结合C02和M反应特性及前人研究结果,揭示了M还原C02生成HCOONa的反应机理,认为硼氢化物质BHf(0均4-f-1(f=3,2,1)和HC02BH,(O均3.,。(,=3,2,1,0)是该反应的重要活性媒介。依据化学反应的状态函数法和恒温过程的亥姆霍兹函数,计算了标准状况和万方数据华北电力大学博士学位论文实验温度区间即5℃~65℃下的热力学参数,分析论证了M还原C02为HCOONa的反应的热力学可行性,得出了反应温度与热力学参数相关模型,计算并分析了反应温度对C02转化为HCOONa的影响。开展了非催化条件和催化条件下的化学反应动力学实验,结果表明,在非催化条件下,,·mol~;在催化条件下,,·n】ol一,,提高反应速率。关键词:燃煤烟气;二氧化碳:催化还原;供氢体;