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鸯、,:≯年岁月扣日本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者:本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。
不可燃、无毒、无残留、环境友好等特点,因此受到了广泛的关注。我们以G扒铮状甲鲋芗粒钚蕴孔魑T靥澹诔俳跫虑扒颮负载到载体活性炭上,干燥后用氢气还原得到/化剂,并以葡萄糖加氢反应中反应一定量氢气所用时间或单位克钌单位时间内消耗的氢气量作为催化剂的活性评价标准,以超临界制备条件温度、压力、助溶剂甲醇的量及制备时间为考查因素进行正交实验,分析各因素对催化剂活性的影响,优选出最佳的制备条件。结果表明:温度对催化剂的活性影响最大,其次是压力,助溶剂甲醇的量和浸渍时间对活性的影响较小。超临界最优化条件为温度为℃、甈状肌⒔帐奔湮小时。超临界较好条件下所得催化剂在葡萄糖加氢反应中消耗一定量氢气用时单位克钌单位时间内消耗的氢气量为.·卜辰辗ㄋ么呋劣檬位克钌单位时间内消耗的氢气量为.·猂利用技术对催化剂的粒子大小及分散度进行了研究;;。结果表明:在超临界条件下制得的催化剂粒径/.稚⒕龋换角馄牧要远大于传统浸渍法制得的催化剂的化学吸氢量;催化剂和载体之间存在较强的相互作用;相对于传统浸渍而言,超临界流体沉积法所得的/呋猎靥
的孔径变大。我们分别以温度、压力、助溶剂甲醇的量及制备时间为考查因素,考查各因素对催化剂性质及催化活性的影响。结果表明:随着制备温度升高,始还原温度降低,催化剂和载体之间相互作用减弱,催化剂活性逐渐减弱,适当的沉积温度有利于催化剂更好地分散在载体的活性位,从而更有利于催化剂的活性。当压力大于时,随着压力的逐渐增加,跏蓟乖露冉档停催化剂在活性炭载体上的分布不均匀,催化剂的活性逐渐降低。随着助溶剂甲醇的量增加,催化剂的活性呈先升高后降低;在其它条件不变的情况下,随着浸渍时间的增加,催化剂的活性有所增加,但浸渍时间过长对催化剂的活性无明显影响。我们还考查了超临界条件及其它条件下,前躯物诨钚蕴吭靥迳系奈附情况。在同样的时间内,超临界条件下诨钚蕴吭靥迳系奈搅恳4笥传统条件诨钚蕴吭靥迳系奈搅俊K孀懦俳缣逑抵形露鹊脑黾樱琑在活性炭载体上的吸附量先显著增加,后稍有降低。改变前驱物和载体的吸附比例,吸附量随着前驱物浓度的增加而逐渐增大。超临界条件下,较高浓度条件下,,相关系数,大于检验水平等于ナ钡牧俳缰采用一系列不同的碳纳米管作为载体,采用超临界流体沉积法负载金属钌,并将所得的催化剂用于葡萄糖加氢反应,初步考察分析不同的催化剂的性能,并与传统浸渍法所得的碳纳米管钌催化剂进行对比,分析不同制备方法及不同载体对催化剂性能的影响。超临界流体沉积法制备/催化剂,催化剂在碳纳米管载体上的分散更加均匀。关键词:超临界流体沉积法;/呋粒/催化剂;葡萄糖加氢;吸附模型:摘要。Ⅱ
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目录第一章文献综述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯第二章实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯负载型催化剂的载体及制备方法⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..’超临界流体沉积法在制备负载型催化剂中的应用⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯主要的药品试剂及材料⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.样品表征手段及实验方法⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯山梨醇的应用、制备方法及反应中所用到的催化剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯.本研究的意义⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯样品制备⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯