文档介绍:表面等离子共振的单金属纳米粒子
在金属纳米粒子,称为表面等离子激元的集体振荡电子( SP公司)可以通过光激发。这些基本电子激发是经过广泛研究的主题,这两个基本原理和应用
由碱性惰性和其他金属组成的粒子的表面等离子体,在可见光和紫外光的光谱的有明显光学共振。所述振荡的共振频率,也就是说,SP能量,基本上是由金属的介电特性和周围介质确定形状,所述粒子的大小和形状决定的。(SERS )[2] ,当前探究在非线性光学器件上的潜在应用,在光学镊子[4] ,一般的局域态光子密度的操作。
SP的特性由它去相位时间T的关键影响,作为SP共振的均匀线宽。例如,
的失相时间以及局部场增强因子JFJ之间的关系由给出。这种关系是非线性光学效应特别重要:既有效三阶金属粒子[5]的敏感性和有效的SERS截面与成正比。微观上,在SP去相位时间是由SP的耦合到所述电子- 空穴对的连续体[1]的控制,并通过辐射阻尼,即,SP的衰变到光子[5],这是在大粒子的半径以上重要约。 10纳米。第一相移机构由散装电子散射过程的强烈影响[7];此外,电子散射面被认为是为小颗粒,以直径大小低于R> 10纳米,或用于高表面态密度,其中,化学界面阻尼是非常重要的
尽管T 2,或对于了解SP的衰减和局部场增强至关重要,目前还是无法测量非均匀加宽的SP线。
非均匀加宽可能是由于单个粒子的形状,大小,表面结构,和节点环境引起的。非线性光学技术,用于测量均匀增宽失败在目前的情况下:例如,光谱烧孔,需要使得比总的线宽要小得多,金属离子通常实现不了这个条件,
利用瞬态四波频测量Ť 2是极其困难的,由于SP去相位时间被认为是10飞秒的数量级上,因而太短而不能可靠地解决现有的激光脉冲。与此相反,它规避出现有为
不均匀加宽选择单粒子空间使用的近场显微镜的分辨率亚波长。这种方法是通过最近光子扫描隧道显微镜( PSTM )的实验已证实,从单个金属颗粒的光散射,在选定波长鼓励
在此信,我们使用的近场光学天线效应来测量的单个金纳米颗粒SP的线的形状。我们提取均匀增宽,即移相时间不同空间隔离的颗粒。我们发现了8 fs的典型退相干时间。个别纳米粒子从该值的偏差由假定在本地纳米环境粒子对粒子的变化进行解释。我们也观察到这是由电磁耦合紧密地躺在颗粒之间解释双见顶线形状。基于米氏理论计算的支持我们的结论
图1示出的实验装置。的可调CW激光器照射通过扫描近场光学显微镜( SNOM )的锥形Al涂敷纤维尖端的样品。光纤尖端具有约80纳米的孔径直径。样品是在200纳米厚含金球体的典型R> 20纳米嵌入在电介质的溶胶- 凝胶的TiO 2矩阵[10]。在基质中的颗粒的体积填充因子为3%。图的上半部分。图2示出了样品的远场消光谱, 。在近场光学显微镜的设置,通过复合膜发射的辐射由一个硅光检测器固定在支承膜的1 mmthick玻璃基板的背面进行检测。尖端开口与样品之间的距离保持在由剪切力控制为7nm
图。 :激光光被耦合到该被保持在复合的TiO 2膜之上7纳米的Al涂敷纤维尖端。虚线表示光纤的近场线;箭头表示由光检测