文档介绍：维普资讯
第卷第期核科学与工程..
年月: .
核燃料后处理过程中的电化学
。
:
工艺及设备
部德荣毛宗强马栩泉仝继红
精华大学棱鲍技术设计研兜院
郑绍强
托束厦应堆工在研究设计皖
摘要
电化学工艺用于核燃料后处理可简化流程、减少向环境排放废物及降低后处理成本,是
实现后处理过理无盐的最弓人注目的新工艺,对校燃料后处理的安全性与经济性具有重
要的意义。本文综述了电化学工艺在这一领域研究与发展的现状存在司题及应币前景等
为我们开展这方面的研完工作,并跟踪际先进水平提供借鉴。
一
、引言
氧化还原是水法核燃料后处理中的一个主要工艺环节。在、、、确
酸盐一—稀释剂的溶剂萃取体系中, 由于对不同氧化态的金属
离子的萃取能力有显著差异,因此,多次调节它们的价态就能实现铀、镎、钚的去污及
它们之间的相互分离。
如图所示’,过程中的氧化还原环节主要有:①/分离,②钚的氧化
⑧钚的反萃,④: ,。一、一的分解,⑤溶解废气的电解氧化赊碘,等等。
在过程中,传统上是使用化学氧化还原祛该法所用的主要试剂及缺点列于
表。
为克服化学还原法的缺点,年代初以来,美国、西德,英、法等国对钚的电解
还原进行了大量的研究和开发工作。西德卡尔斯鲁厄核研究中心的研究重点在铀钚
分离循环而美国阿贡国家实验室的重点则在钚的净化循环。电化学过程由于具有不
年胃日收费。
维普资讯
图请环流程及其氧化还原点
裘过程年舶化学氧化还原剂及其缺点
化学试剂名称作缺点
Ⅲ硝酸钠氧化剂向系统中弓『人盐份,产生的严莺影响还原单元操怍
. 氧化剂增加除气设备及废气净化设备。
. 氧化剂使没备费用及运行费用增高。
氨茸磺酸亚铁还原剂向系境中引凡铁葺子,影响废水浓缩倍数,向系统中人硫酸根,加堪
不锈钢设备附腐蚀。
四价铀还原剂。制备复杂,使用中四价铀消耗最大为化学计量倍以上,增太了铀
线处理量,且引起铀产品同位素稀释。
人化学试剂,使中放废液的体积大大减小;所需的设备费用及试剂费用较少; 电解的传
质过程由电流控制,故可直接控制操作过程,且比化学还原流程更安全等优点, 因而
起了国内外普遍的关注。
二、典型的电化学工艺过程及设备
.铀一钚分离
美国与西德从年代束开始研究电解还原技术。初期的研究工作都是在一个小型
单缎混合澄清式电解槽内进行,甩这种电解槽确定一些基本参数,诸如有机相对水相
的流比,支持还原剂的种类和浓度,硝酸浓度,电极材料和结构, 电流密度及尾气组分
等。在此基础上,进一步研究连续处理设备,重点是电还原脉冲柱’。
美国联合核服务公司和巴特尔研究所研究过带隔膜的直径为
.、、、和厘米,以及直径为厘米的工业规模的电还原脉冲柱。,用铀进
行还原试验。,均取得良好的效果。
在美国研究的电脉冲柱中, 用园柱形陶瓷隔膜隔开阴极室与阳极室,这样可以减少脉冲
拄工作殴即阴极室产生的气体,使还原过程能有效地进行。铀的电解实验表明,电
维普资讯
口
硫效率达,铀还原率达。图为实验室电脉冲柱,阔为中间规模电脉冲柱,
图为电脉冲柱释放气体的情况”。阴极液为含铀的正十二烷与含肼
.一./ 的硝酸水溶液的混合液, 阳极液为与水相有同样酸度的硝酸水溶
液。实验时,阳极液在回路中循环,以控制柱温在—℃认为这是最优温度。在
,共进行过次铀还原实验,以确定脉冲频率、振幅、流量、
流比、阴极结构、有机相铀浓度厦水相酸度等对铀还原的影响,并用下式进行关联:
一隔膜一阴极一阳极一厢膜一阴极一阳极
一阳极母线一阳极母线一胡极室一阴极母线一阳极母线一阴极宣
一阳极室一有机相进料一有机相出料一阳极室一有机相进料一有机相出料
一永相进料一水相出科一阳极液进料一水相进料~水相出料阳极液进辩
一阳极液出料一空气清洗一排气口柱子一阳极蔽出料一空气清洗一空气清洗
一排气口】一热电偶热电偶一排气口柱一排气口一热电偶
脉冲腮子
图实验室电脉冲柱一脉冲腿一排科
图中间规摸电脉冲柱
,
维普资讯
./ 。
/。.矿.·。,
式中: 铀还原百分率
脉冲频率
脉冲振幅,
有机相流量,
. 水相流量/
阴极表面积
输人电流
有机相铀浓度/
》水相酸度/
铀还原的实验值与预测值符合得很
好。后来用直径中间规模和
工业规模的电脉冲柱进行铀Ⅵ
还原实验,所得铀还原率与上式的预
测值的误差在± 范围内。直径
图电脉冲挂的气体释放
.柱子的铀一钚分离