文档介绍：独创性声明
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中文摘要
随着世界经济的快速发展,能源需求量不断增大,消费结构有所转变,天然气作为优质、清洁能源日益受到各国的广泛关注。甲烷化过程是煤制天然气的重要步骤,开发高效的甲烷化催化剂是其中的关键环节。鉴于镍基催化剂在甲烷化反应中的优点,本论文以常规镍基催化剂(Ni/Al2O3)和类水滑石衍生镍基催化剂为研究对象,系统考察了不同工艺条件下催化剂的甲烷化性能,并探讨了催化剂的物相结构、表面性质及化学组成和甲烷化性能之间的关系。
采用等体积浸渍法制备了 Ni 基催化剂,考察了 Ni 载量和工艺条件对催化剂甲烷化性能的影响,结果表明,活性组分 Ni 的最佳负载量为 11%。在 11%Ni/Al2O3 催化剂上考察了工艺条件对甲烷化性能的影响,确定最佳反应温度为 550℃,在此反应温度下,在体积空速 7500h-1~30000h-1 范围内考察了催化剂的甲烷化活性, 结果表明,一氧化碳转化率随空速的增大先增大后减小,在空速为 15000h-1 时达到最佳。
采用共沉淀法制备了不同 Ni 含量的类水滑石衍生催化剂,在气相空速 15000h-1、反应温度 600℃、原料气中 H2/CO 摩尔比为 3 的条件下,考察了 NiMg5、 NiMg6 和 NiMg8 三种催化剂的甲烷化活性。此外,还研究了原料气中不同 H2/CO 摩尔比条件下,催化剂的甲烷化活性随反应温度的变化趋势,结果表明,NiMg8 催化剂的一氧化碳转化率和甲烷选择性均优于 NiMg5 和 NiMg6 催化剂。
在空速 GHSV=15000h-1,原料气 n(H2)/n(CO)=3 和 n(H2)/n(CO)=2 的反应条件下,NiMg8 催化剂与 11%Ni/Al2O3 催化剂甲烷化活性相近。而在原料气中 H2/CO 摩尔比为 1 的条件下,类水滑石衍生催化剂的稳定性很差,反应迅速失活, 11%Ni/Al2O3 催化剂稳定性较好。
关键词: 一氧化碳甲烷化镍类水滑石
ABSTRACT
With the rapid development of world economy, the demand of energy is greatly increasing and sumption structure is changing to a great extent. As a kind of clean energy, syngas has attracted much attention from both academic and industry. Methanation reaction is the key step in the process of coal-derived natural gas and the most important is to develop effective methanation catalyst. Ni-based catalysts have been widely employed for methanation reaction because of their low cost, high catalytic activity and high selectivity for methane. The performance of catalyst was systemly investigated and the relationship between phase structure, surface property, position and reaction performance was discussed at the end of this paper.
Ni/Al2O3 catalysts with varied Ni conte